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網(wǎng)站首頁/有機動態(tài)/有機前沿/臺灣大學(xué)陳浩銘JACS：原子層級解析－反應(yīng)中結(jié)構(gòu)重塑所誘發(fā)之電催化二氧化碳高選擇性還原成甲烷
臺灣大學(xué)陳浩銘JACS：原子層級解析－反應(yīng)中結(jié)構(gòu)重塑所誘發(fā)之電催化二氧化碳高選擇性還原成甲烷
▲第一作者： 國立臺灣大學(xué)Chia-Jui Chang與Sheng-Chih Lin ；通訊作者：陳浩銘            

通訊單位：國立臺灣大學(xué)     
論文DOI： https://doi.org/10.1021/jacs.0c01859

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如何提高銅系電催化劑應(yīng)用于二氧化碳還原反應(yīng)的產(chǎn)物選擇性并抑制與之競爭的析氫反應(yīng)是當前該領(lǐng)域的熱門議題。本文構(gòu)筑一反應(yīng)系統(tǒng)：在銅奈米在線修飾不同程度的銀，來探討金屬修飾對于銅系催化劑的二氧化碳還原選擇性的影響。使用一系列的原位表征技術(shù)（X射線吸收光譜、X射線繞射、拉曼光譜），本課題組發(fā)現(xiàn)經(jīng)由適當?shù)慕饘傩揎?，該銅銀雙金屬催化劑會于反應(yīng)中進行結(jié)構(gòu)重組產(chǎn)生銅銀合金，而該合金化過程會進而優(yōu)化整體催化劑的d能帶中心，引導(dǎo)整體催化反應(yīng)傾向于二氧化碳還原反應(yīng)（弱化析氫反應(yīng)）并高選擇性地將二氧化碳還原成為甲烷。

背景介紹


因為能將二氧化碳轉(zhuǎn)化成可用的燃料來取代化石燃料，電催化二氧化碳還原反應(yīng)（eCO2RR, electrochemical CO2 reduction reaction）被譽為新一代的綠能策略。在眾多催化劑中，銅屬化劑是當前能夠?qū)⒍趸歼€原成多種碳氫化合物的一類催化劑。然而，即便能生產(chǎn)碳氫化合物，該類催化劑的工業(yè)應(yīng)用卻面臨兩個主要的問題：第一是在eCO2RR的反應(yīng)區(qū)間中，析氫反應(yīng)（HER, hydrogen evolution reaction）會與之競爭，第二為該類催化劑的低產(chǎn)物選擇性（product selectivity）。因此，如何有效地調(diào)控銅屬催化劑的產(chǎn)物選擇性并抑制HER就成為當前該領(lǐng)域的研究重點。

截至目前為止，已有許多方法，如調(diào)控催化劑的尺寸、表面形貌、或進行金屬修飾……等，都已證實能有效地提升銅屬催化劑的反應(yīng)選擇性。然而，這些修飾手段是「如何」改善該類催化劑的選擇性呢？至今為止仍沒有一系統(tǒng)性的研究來闡釋這一問題。為此，本研究團隊設(shè)計一反應(yīng)系統(tǒng)：藉由修飾不同數(shù)量的銀于銅奈米在線，來得出一系列的銅銀雙金屬催化劑，配合原位表征（in situ characterization）技術(shù)來探討金屬修飾對于銅屬催化劑的eCO2RR的產(chǎn)物選擇性的影響。

研究出發(fā)點


本研究以一系列的原位表征技術(shù)來觀測所合成的雙金屬催化劑于eCO2RR反應(yīng)中的變化過程，發(fā)現(xiàn)電化學(xué)反應(yīng)能夠觸發(fā)原熱力學(xué)條件不利之合金反應(yīng)，而這樣的合金化過程使得催化劑的表面發(fā)生重組，進而影響其d能帶中心（d-band center）。經(jīng)改變后的d能帶中心穩(wěn)定了催化表面與甲烷的反應(yīng)中間物*CHO的鍵結(jié)，而該穩(wěn)定效應(yīng)能同時弱化該表面HER的反應(yīng)性與增強其還原二氧化碳生產(chǎn)甲烷的能力，使得整體催化劑對于生產(chǎn)甲烷的法拉第效率提升至60%且能穩(wěn)定長達50小時。透過一系列的原位光譜技術(shù)，本研究團隊首次報導(dǎo)催化劑于反應(yīng)中的變化過程并探討其對于整體反應(yīng)的影響。

圖文解析


▲圖1.材料合成與電子顯微鏡分析：(a)-(c)，銅奈米線；(d)-(r)，修飾不同數(shù)量之銅銀奈米線。



▲圖2.制備之催化劑的eCO2RR產(chǎn)物選擇性表現(xiàn)：(a) CH4、(b) CO、(c) HCOOH、(d) C2H4與(e) C2H5OH。穩(wěn)定性量測：(f) Cu68Ag32于-1.17 V vs RHE生產(chǎn)甲烷的穩(wěn)定性測試。


▲圖3. (a)原位X射線繞射光譜實驗之架設(shè)。原位X繞射光譜：(b)銅奈米線、(c) Cu89Ag11、(d) Cu68Ag32與(e) Cu40Ag60。



▲圖4. (a) 制備之銅屬催化劑（Cu nanowires與Cu69Ag32）于eCO2RR的銅價態(tài)分析、(b) Cu68Ag32合金所誘發(fā)之應(yīng)力改變對應(yīng)于其eCO2RR選擇性、(c) 合金過程示意圖與（d）d能帶中心改變示意圖。


▲圖5. (a) 原位表征拉曼架設(shè)圖。（b）Cu68Ag32的于eCO2RR的原位拉曼量測數(shù)據(jù)。（c）電化學(xué)所觸發(fā)之Cu68Ag32催化劑重組/合金化過程示意圖。

總結(jié)與展望


使用一系列的原位光譜技術(shù)，本研究團隊以X繞射光譜成功表征所制備之銅銀雙金屬催化劑于eCO2RR反應(yīng)中結(jié)構(gòu)變化的過程，發(fā)現(xiàn)催化劑Cu68Ag32于反應(yīng)中發(fā)生結(jié)構(gòu)改變行程合金。配合原位X吸收光譜與拉曼光譜，本團隊成功連結(jié)該合金化過程與Cu68Ag32的高甲烷選擇性，并細究其高選擇性的原因：電化學(xué)所觸發(fā)的合金過程，使得Cu68Ag32的d能帶中心改變，進而穩(wěn)定了其與甲烷中間產(chǎn)物*CHO的鍵結(jié)，而該穩(wěn)定效應(yīng)弱化了該催化表面HER的反應(yīng)性，同時增強了其合成甲烷的能力，終使得Cu68Ag32生成甲烷的法拉第效率達60%并能穩(wěn)定達約50小時。本團隊希望藉由此一研究來強調(diào)原位表征技術(shù)對于催化研究的重要性以及提供一新穎思維設(shè)計應(yīng)用于eCO2RR之銅屬催化劑。


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