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▲第一作者：胡宇翔

共同通訊作者：王連洲、王志亮、劉崗

通訊單位：昆士蘭大學(xué)，中科院金屬所

論文DOI：10.1038/s41467-020-15993-4

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針對光電催化水解存在的驅(qū)動力不足而導(dǎo)致轉(zhuǎn)化效率低的問題，研究者通常會通過調(diào)節(jié)光電極/電解質(zhì)界面的能帶遷移來加大電荷分離和轉(zhuǎn)移提高驅(qū)動力，而鮮有對整體電極結(jié)構(gòu)改善的嘗試。該工作創(chuàng)新性地把光催化與充電電池的機理相結(jié)合，通過對光電極的原位鋰化形成內(nèi)部極化來對整體電極改性，大大提升了其光電轉(zhuǎn)化效率。和未改性的參考光電極相比，達到了7.5倍的光電流密度提升和100 mV的起始電位的負移。

背景介紹

利用太陽能獲取氫能被認為是解決日趨嚴重的能源危機和環(huán)境問題的最佳選擇，其中基于光電催化分解水制氫是一條具有前景的途徑。而實現(xiàn)高效的光電催化分解水制氫效率的關(guān)鍵在于制備出高效穩(wěn)定的半導(dǎo)體光電極，其中提升半導(dǎo)體內(nèi)部的電荷分離和轉(zhuǎn)移時該研究的關(guān)鍵點之一。

研究出發(fā)點

本工作旨在開發(fā)一種對整體電極內(nèi)部極化的調(diào)控新思路，作者首先選用了具有代表性的二氧化鈦光電催化材料，并通過DFT理論模擬和原位檢測驗證了其實驗設(shè)想。進而通過更為直接的電荷分離和轉(zhuǎn)移的變化的觀測，明晰了原位鋰化的效果。最后，作者進行了多個條件下的交叉實驗，優(yōu)化鋰化條件，實現(xiàn)了二氧化鈦光催化性能的大幅提升。

圖文解析

▲圖1. 鋰化前后晶體結(jié)構(gòu)和整體能帶偏移的變化

原本二氧化鈦電極的能帶彎曲提供的光電催化驅(qū)動力只發(fā)生在固液界面，通過在鋰電池中原位鋰化的形式，能把這一能帶彎曲擴展到光電極的體相中，讓整體光電極都具有內(nèi)建電場的驅(qū)動力，有效促進光電極內(nèi)的電荷分離和傳遞，大大光電催化活性。

▲圖2. 對鋰化過程的原位、半原位的檢測以驗證鋰化對晶體結(jié)構(gòu)的影響。a-c) XPS d)原位同步輻射。e-f) 鋰化前后晶格變化

▲圖3. TiO₂電極鋰化后電荷分離和轉(zhuǎn)移的變化

通過開爾文探針能更為直接的觀測出鋰化前后，整體電極電荷分離和轉(zhuǎn)移的變化。結(jié)果顯示鋰化后的電極，具有更大的表面電勢，而且高的光響應(yīng)電壓，以及更慢的電荷復(fù)合過程。

▲圖4. 鋰化氧化鈦的光電催化性能

在綜合和優(yōu)化不同鋰化程度以及拓展的不同鋰化后，作者不僅論證了通過統(tǒng)一調(diào)控晶格結(jié)構(gòu)形成內(nèi)部電場和內(nèi)部極化以提高電荷分離能力的新思路，而且實現(xiàn)了光電催化活性的大幅度提升。

總結(jié)與展望

高效光電催化電極材料的設(shè)計對太陽能的充分利用和清潔氫能制備至關(guān)重要。昆士蘭大學(xué)王連洲課題組和金屬所劉崗研究員與其他合作者包括中國石油大學(xué)和中科院大連化物所密切合作，在本文中展示的借用充電電池的嵌鋰原理來優(yōu)化光電催化材料的新思路，希望能對未來光電催化制氫提供更多的啟發(fā)。

參考文獻

1. Y. Hu, Y.Pan, Z. Wang, T. Lin, Y. Gao, B. Luo, H. Hu, F. Fan, G. Liu and L. Wang, Nat. Commun., 2020, 11, 2129.

2. S. Wang,G.Liu,and L. Wang, Chem. Rev., 2019, 119,5192-5247.

3. Y. Hu, T. Zhang, F. Cheng, Q. Zhao, X. Han and J. Chen, Angew. Chem. Int. Ed., 2015, 54,4338-4343.

作者簡介

胡宇翔，昆士蘭大學(xué)納米中心博士后研究員。2012年本科畢業(yè)于南京大學(xué)后師從南開大學(xué)陳軍院士進行納米材料和電池技術(shù)研究。2015年開始受澳大利亞國際研究生研究獎學(xué)金(IPRS)支持在昆士蘭大學(xué)攻讀博士學(xué)位（導(dǎo)師：王連洲教授），博士畢業(yè)后于2018年開始在昆士蘭大學(xué)納米中心和陶氏研發(fā)中心進行研究助理和博士后研究員工作。主要研究方向為：金屬電池（鋁、鈉、鋰電池），光充電電池、金屬空氣電池，光電催化和過渡金屬基功能材料。在包括Adv. Mater.、Nat. Commun.、 Angew.Chem.、Adv. Energy Mater.等國際期刊共發(fā)表論文48篇，引用2400余次，H因子24，4篇高被引論文，一作累積影響因子140。參加國際會議作學(xué)術(shù)報告10余次，已先后獲國家獎學(xué)金、優(yōu)秀研究生獎、優(yōu)秀畢業(yè)生、昆士蘭大學(xué)功能納米材料研究優(yōu)秀獎、2019年MRSspring最佳poster提名、第三屆可再生能源技術(shù)國際會議優(yōu)秀青年學(xué)者以及國家優(yōu)秀自費留學(xué)生獎學(xué)金等。

王志亮，昆士蘭大學(xué)納米中心博士后研究員。2017年博士畢業(yè)于大連化學(xué)物理研究所，師從李燦院士進行光電催化分解水的研究。博士畢業(yè)后于2017年開始在昆士蘭大學(xué)納米中心進行博士后工作，指導(dǎo)老師為王連洲教授。主要研究方向為光電催化，光催化，以及材料科學(xué)。在包括Adv. Mater.、Nat. Commun.、 Angew. Chem.、Adv. Energy Mater.等國際期刊共發(fā)表論文46篇，專著章節(jié)2篇，申請專利3項；論文引用1700余次，H因子20，6篇高被引論文；參加國際會議作學(xué)術(shù)報告10余次。

劉崗，現(xiàn)為中國科學(xué)院金屬研究所研究員、副所長，國家杰出青年科學(xué)基金獲得者、國家“萬人計劃”科技創(chuàng)新領(lǐng)軍人才。03年畢業(yè)于吉林大學(xué)材料物理專業(yè)，09年在中科院金屬所獲材料學(xué)博士學(xué)位，隨后留所工作至今。一直致力于太陽能光催化材料的研究，發(fā)表SCI論文150余篇，所發(fā)表論文被SCI引用2.1萬余次，獲授權(quán)專利17項。曾入選國家“萬人計劃”首批青年拔尖人才、教育部“長江學(xué)者獎勵計劃”青年學(xué)者、英國皇家化學(xué)-牛頓高級學(xué)者、科睿唯安“全球高被引科學(xué)家”（2017-2019）等。曾獲包括中國青年科技獎、遼寧省自然科學(xué)獎一等獎（第一完成人）、中國化學(xué)會青年化學(xué)獎、首屆全國太陽能光化學(xué)與光催化研究領(lǐng)域優(yōu)秀青年獎、全國百篇優(yōu)秀博士學(xué)位論文獎等十余項學(xué)術(shù)獎勵與榮譽。任中國材料研究學(xué)會青年工作委員會副主任。

王連洲（Lianzhou Wang），昆士蘭大學(xué)化工學(xué)院教授和澳大利亞桂冠教授，澳大利亞納米材料研究中心（Nanomac）主任，澳大利亞生物工程與納米技術(shù)研究所（AIBN）兼職課題組長。1999年在中科院硅酸鹽研究所獲博士學(xué)位。主要從事半導(dǎo)體納米材料的合成及其在清潔能源領(lǐng)域的應(yīng)用，2018年底其團隊創(chuàng)造了新型量子點太陽能電池效率的世界記錄，認證轉(zhuǎn)換效率達16.6%。先后在諸多國際學(xué)術(shù)期刊發(fā)表論文400余篇，承擔(dān)或參與了澳大利亞基金委、澳洲科學(xué)院、昆士蘭州政府以及工業(yè)界等40余項競爭性研究項目。先后獲得澳洲基金委女王伊麗莎白學(xué)者，未來學(xué)者和桂冠學(xué)者稱號，昆士蘭大學(xué)研究優(yōu)秀獎及優(yōu)秀研究生導(dǎo)師獎，澳洲尋找未來之星獎，國際化工學(xué)會杰出研究獎等，入選澳洲基金委專家委員會和英國皇家化學(xué)會會士，科睿唯安“高被引科學(xué)家”等。任澳洲材料科學(xué)與工程全國委員會副主任。

個人主頁: http://researchers.uq.edu.au/researcher/1479

論文引用信息:

https://scholar.google.com.au/citations?user=1Kb97_kAAAAJ&hl=en

課題組網(wǎng)站：

https://nanomaterials.centre.uq.edu.au/

其他合作者包括中國石油大學(xué)胡涵教授課題組和中科院大連化物所范峰韜研究員。

后記

寫在最后，筆者一直認為離子電池是一個非常有趣的化學(xué)反應(yīng)體系，有很多尚待開發(fā)和結(jié)合的新領(lǐng)域。例如，原位鋰化這一方法已被驗證在電催化（氧還原和氫析出）、金屬空氣電池等領(lǐng)域，有著獨特的改性方式。秉著對這一方向的堅持，一直努力尋找更適合的媒介材料和使用領(lǐng)域。期待有更多更好的工作。

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