鋰硫（Li-S）電池由于其高能量密度和高性價(jià)比的原材料而被公認(rèn)為下一代電化學(xué)儲能系統(tǒng)的候選電池。然而，緩慢的多電子硫氧化還原反應(yīng)是鋰硫電池大多數(shù)問題的根本原因。基于以上現(xiàn)狀，北京理工大學(xué)、北京電動(dòng)車輛協(xié)同創(chuàng)新中心的陳人杰教授等在國際知名期刊Advanced Materials上發(fā)表題為“A High-Efficiency CoSe Electrocatalyst with Hierarchical Porous Polyhedron Nanoarchitecture for Accelerating Polysulfides Conversion in Li–S Batteries”的論文。Zhengqing Ye為本文第一作者。在本文中，具有高效率的CoSe電催化劑具有分層多孔的納米多面體結(jié)構(gòu)（CS @ HPP），其由金屬-有機(jī)骨架衍生而成，被用作Li-S電池的硫基質(zhì)。具有高晶體質(zhì)量和豐富反應(yīng)活性位點(diǎn)的CS @ HPP可以催化加速多硫化物的捕獲/擴(kuò)散和Li2S的沉淀/分解。因此，CS@HPP硫正極具有1634.9 mAh g-1的出色容量，高倍率性能，長循環(huán)壽命以及在1200次循環(huán)中每循環(huán)0.04％的低容量衰減。CoSe納米多面體可在碳布骨架（CC@CS@HPP）上進(jìn)一步制造，以其高電導(dǎo)率和大表面積展現(xiàn)其電催化活性。獨(dú)立的CC@CS@HPP硫負(fù)載量為8.1 mg cm-2的C @CS@HPP硫正極在稀薄的電解質(zhì)下可提供8.1 mAh cm-2的高面積容量。這項(xiàng)工作將啟發(fā)過渡金屬基納米材料用于各種應(yīng)用的結(jié)構(gòu)催化工程的合理設(shè)計(jì)。鋰硫（Li–S）電池具有較高的理論容量（1675 mAh g?1）、能量密度（2600 Wh kg?1）和較低的硫成本（≈150美元/噸）。然而，鋰硫電化學(xué)的全部潛力尚未實(shí)現(xiàn)，特別是在硫負(fù)載和利用率、倍率性能和循環(huán)壽命。這些主要來源于正極的體積膨脹、可溶性多硫化物（LiPSs）的穿梭效應(yīng)以及絕緣硫和Li2S的緩慢氧化還原動(dòng)力學(xué)。為了解決上述問題，人們致力于正極結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)。研究最多的策略是在硫正極中引入多孔導(dǎo)電碳支架，這可以減輕電極的體積膨脹和加速電子轉(zhuǎn)移能力。然而，由于碳和極性LiPSs之間的弱物理約束，非極性碳在抑制LiPSs穿梭或加速LiPSs轉(zhuǎn)化方面的能力非常有限。作為替代，極性材料（即金屬氧化物、硫化物、氫氧化物、和聚合物）可提供對LiPSs的化學(xué)親和力，并有效地將LiPSs保留在正極內(nèi)。然而，一旦極性活性位點(diǎn)被LiPSs包圍，積累的LiPSs仍會在電解液中擴(kuò)散和聚集。因此，利用根部極性電催化劑對多硫化物的動(dòng)力學(xué)調(diào)控（即Li離子擴(kuò)散、LiPSs轉(zhuǎn)化和Li2S沉淀/分解）值得深入研究。2. MOF模板化的過渡金屬硒化物在鋰硫電池中的應(yīng)用過渡金屬硒化物（TMSes）具有高導(dǎo)電性和極性，近年來在儲能和轉(zhuǎn)換方面引起了越來越廣泛的研究興趣。一些具有合適的d電子結(jié)構(gòu)和催化活性的TMSE（即MoSe2和NiSe2）已被證明是高效水裂解中穩(wěn)定的電催化劑。TMSE在Li–S電化學(xué)中也具有硫轉(zhuǎn)化的催化作用。例如，Zhang和同事選擇CoSe2作為分離器改性，構(gòu)建了電解質(zhì)/CoSe2/石墨烯三相界面，促進(jìn)了LiPs的快速轉(zhuǎn)化和Li2S的均勻成核。同樣，MoSe2通過水熱法與石墨烯作為硫主體進(jìn)行了雜化，促進(jìn)氧化還原動(dòng)力學(xué)并強(qiáng)烈限制LiPSs。盡管這些TMSE顯示出與LiPSs的極性-極性相互作用或有效的硫轉(zhuǎn)化催化作用，但長時(shí)間循環(huán)仍受到電催化劑不良納米結(jié)構(gòu)、低表面積和孔結(jié)構(gòu)的限制。金屬-有機(jī)框架（MOF）最近被用作模板和前驅(qū)體，用均勻分布的金屬或金屬衍生納米顆粒制備多孔納米結(jié)構(gòu)。Dong和同事制備了一種含鈷和氮摻雜的沸石基咪唑鹽骨架-67（ZIF-67）衍生硫主體石墨碳（Co-N-GC）。Co-N-GC有效地捕獲了LiPSs并催化了硫氧化還原，在1C下產(chǎn)生了高達(dá)5C的高倍率性能和500次循環(huán)的良好循環(huán)性能，我們報(bào)道了CoP空心多面體/碳納米管(CoP@HPCN)作為有效硫載體的沸石咪唑鹽骨架的上部結(jié)構(gòu)。CoP@HPCN上層建筑結(jié)合了特殊的吸附和催化作用，實(shí)現(xiàn)了固定化-LiPSs的轉(zhuǎn)化，在3.7 mg cm?2的高硫負(fù)荷下靜置60天后，每天具有令人印象深刻的循環(huán)穩(wěn)定性和0.03％的超低自放電常數(shù)?；谝陨系睦斫猓梢院侠淼赝茰yMOF衍生的TMSe由于其極性、多孔納米結(jié)構(gòu)、高導(dǎo)電性和有效的催化活性，有望成為鋰硫電池的電催化劑。，此前MOF模板化的CoSe納米多面體作為Li-S電池的有效硫催化劑很少被報(bào)道。本文提出了一種具有分級多孔多面體的CoSe電催化劑(CS@HPP)納米結(jié)構(gòu)通過簡單的一步碳化-硒化方法呈現(xiàn)，該方法依賴于ZIF-67獨(dú)特的3D結(jié)構(gòu)。明確的納米結(jié)構(gòu)和不同組分的協(xié)同工程不僅為LiPSs的化學(xué)吸附提供了豐富的催化活性位點(diǎn)，而且加速了Li離子的擴(kuò)散、LiPSs的轉(zhuǎn)化和Li2S的沉淀/分解。這個(gè)CS@HPP硫正極在0.1C下的放電比容量為1634.9mah g?1，相當(dāng)于硫利用率的97.6%?？蓪?shí)現(xiàn)快速動(dòng)力學(xué)（3C時(shí)的容量為754.3mah g?1）和良好的長循環(huán)穩(wěn)定性（在2C下，1200次循環(huán)中，每次循環(huán)的容量衰減僅為0.04%）。此外，通過植入CS@HPP在碳布內(nèi)(CC@CS@HPP)作為獨(dú)立電極，當(dāng)電解質(zhì)/硫（E/S）為7時(shí)，可獲得8.1mah-cm?2的高面積容量。這項(xiàng)工作將形態(tài)學(xué)、吸附催化和結(jié)構(gòu)工程相結(jié)合，促進(jìn)了鋰硫電池快速穩(wěn)定的發(fā)展。A High-Efficiency CoSe Electrocatalyst with Hierarchical Porous Polyhedron Nanoarchitecture for Accelerating Polysulfides Conversion in Li–S Batterieshttps://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202002168陳人杰，2002-2005，北京理工大學(xué)博士學(xué)位（導(dǎo)師吳鋒教授）；2005-2007，清華大學(xué)化學(xué)系，博士后（導(dǎo)師陳立泉院士、邱新平教授）；2007-2015，北京理工大學(xué)化工與環(huán)境學(xué)院，教授（2011）；2012-2013，英國劍橋大學(xué)材料科學(xué)與冶金系，訪問教授；2015-至今，北京理工大學(xué)材料學(xué)院，教授、博導(dǎo)（新能源材料與器件）。主要研究領(lǐng)域：多電子高比能二次電池新體系及關(guān)鍵材料、新型離子液體及功能電解質(zhì)材料、特種功能電源全固態(tài)二次電池器件及薄膜材料。作為負(fù)責(zé)人，承擔(dān)了國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目、國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目、國家863計(jì)劃等課題。發(fā)表SCI收錄論文148篇；申請發(fā)明專利52項(xiàng)，獲授權(quán)22項(xiàng)；作為主要參加人，獲得國家技術(shù)發(fā)明二等獎(jiǎng)1項(xiàng)、部級科學(xué)技術(shù)一等獎(jiǎng)3項(xiàng)。2009年入選教育部“新世紀(jì)優(yōu)秀人才支持計(jì)劃”，2010年入選北京市優(yōu)秀人才培養(yǎng)資助計(jì)劃、北京市科技新星計(jì)劃。中國材料研究學(xué)會理事，中國固態(tài)離子學(xué)會理事，國際電化學(xué)能源科學(xué)學(xué)會（IAOEES）委員會委員，北京電動(dòng)車輛協(xié)同創(chuàng)新中心研究員。
