▲第一作者： 周棟，唐嘯 ；通訊作者：Teofilo Rojo, Michel Armand, 汪國(guó)秀通訊單位：澳大利亞悉尼科技大學(xué)，西班牙 CIC energiGUNE，西班牙巴斯克大學(xué) 論文DOI：10.1002/anie.202007008 本文作者采用一種通用的“接枝-過濾”的制備方法，可控地對(duì)商用聚烯烴隔膜進(jìn)行改性，從而開發(fā)出適用于鈉電池的“單離子導(dǎo)電聚合物接枝側(cè)|低維材料覆層側(cè)”雅努斯（Janus）隔膜。二次鈉電池因其低成本的優(yōu)勢(shì)被認(rèn)為是一種可以用于大規(guī)模能量?jī)?chǔ)存的新型儲(chǔ)能器件。近年來，在二次鈉電池（如鈉離子電池、鈉硫電池）領(lǐng)域的研究取得了諸多進(jìn)展，然而電池隔膜的問題卻仍未得到重視。由于環(huán)狀碳酸酯（如碳酸丙烯酯、碳酸乙烯酯等）基電解液難以潤(rùn)濕鋰離子電池中使用的商品化疏水性聚烯烴隔膜，因而鈉電池通常使用玻璃纖維膜作為隔膜。然而，玻璃纖維膜的低機(jī)械強(qiáng)度給鈉電池的實(shí)際應(yīng)用和批量生產(chǎn)帶來了巨大的困難。不僅如此，玻璃纖維膜具有較大的孔隙率和厚度，需要大量電解液填充孔隙，這大大降低了電池的能量密度。在鈉硫電池，鈉空氣電池中，常用的玻璃纖維膜無法抑制中間產(chǎn)物的擴(kuò)散，使容量快速衰減。更為嚴(yán)重的是，玻璃纖維膜上的微米級(jí)大孔加劇了鈉枝晶的生長(zhǎng)，這不僅降低了電池的庫(kù)侖效率，還可能引起短路和熱失控等安全性問題，極大地阻礙了高能量密度鈉金屬作為負(fù)極材料的應(yīng)用。因此，亟待發(fā)展替代玻璃纖維膜的新型鈉電池隔膜體系。二次鈉電池中常用的玻璃纖維隔膜給阻礙了其實(shí)際應(yīng)用與能量密度的提高。通過所報(bào)導(dǎo)的“接枝-過濾”策略，作者開發(fā)了基于商用聚烯烴隔膜改性獲得的“單離子導(dǎo)電聚合物接枝側(cè)|低維材料覆層側(cè)”雅努斯（Janus）隔膜。此種隔膜具有較小的孔隙率，良好的親水性，及制備工藝簡(jiǎn)單等優(yōu)點(diǎn)。當(dāng)用于室溫鈉硫電池時(shí)，聚（1-[3-（甲基丙烯酰氧基）丙基磺?；鵠-1-（三氟甲磺酰基）-酰亞胺鈉）（PMTFSINa）接枝側(cè)能抑制多硫化物的擴(kuò)散和鈉枝晶的生長(zhǎng)，而富含空位和氮元素的邁克烯（DN-MXene）覆層側(cè)可以促進(jìn)多硫化物的轉(zhuǎn)化動(dòng)力學(xué)。這一協(xié)同作用能夠提高室溫鈉硫電池的電化學(xué)性能。作為應(yīng)用實(shí)例，作者制備了PMTFSINa接枝側(cè)| DN-MXene涂覆側(cè)的雅努斯隔膜。首先，采用兩步紫外光接枝方法，通過芴酮預(yù)接枝將PMTFSINa共價(jià)連接于商用Celgard 2500隔膜表面。不同的紫外光照射時(shí)間能夠調(diào)控隔膜上的接枝量。DN-MXene納米片由于較好的導(dǎo)電性和親水性被選用構(gòu)筑雅努斯隔膜的低維材料覆層。利用接枝后隔膜的親水性，DN-MXene水分散液能夠被直接抽濾到接枝后的隔膜上，從而在隔膜表面得到約3μm厚的DN-MXene覆層，即得到了PMTFSINa接枝側(cè)|DN-MXene涂覆側(cè)雅努斯隔膜。將制備的雅努斯隔膜應(yīng)用于室溫鈉硫電池。通過實(shí)驗(yàn)表征和第一性原理計(jì)算，發(fā)現(xiàn)隔膜上單離子導(dǎo)電的PMTFSINa接枝層（靠近鈉負(fù)極）能夠有效地提高電解液的浸潤(rùn)性，不僅如此，接枝后的隔膜由于具有較小的孔隙率與靜電排斥作用能夠有效抑制多硫化物的擴(kuò)散，從而提高了室溫鈉硫電池的循環(huán)性能。另外，通過鈉沉積實(shí)驗(yàn)，進(jìn)一步驗(yàn)證了鈉金屬與接枝后隔膜的兼容性。使用接枝后的隔膜能夠促進(jìn)均勻的鈉離子沉積，降低極化，從而有效抑制鈉枝晶的生長(zhǎng)，提高了室溫鈉硫電池的安全性能。同時(shí)，富含空位和氮元素的邁克烯（DN-MXene）覆層（靠近硫正極）能夠吸附多硫化物，并有效催化多硫化物的轉(zhuǎn)化。綜上所述，所制備的雅努斯隔膜能夠有效提高室溫鈉硫電池在低電解液負(fù)載量情況下的電化學(xué)性能。通過“接枝-過濾”策略制備的雅努斯隔膜能夠大大改善室溫鈉硫電池的可逆容量和循環(huán)性。這一“接枝-過濾”策略對(duì)于其他接枝單體（甲基丙烯酸甲酯（MMA），丙烯酸鈉（AANa）等）和低維材料（多壁碳納米管、氧化石墨烯等）同樣適用。這項(xiàng)工作有力地推動(dòng)了低成本二次鈉電池的實(shí)際應(yīng)用。這種隔膜改性策略也可以擴(kuò)展到其他電池體系，同時(shí)在海水淡化、污水處理和滲透能轉(zhuǎn)換等領(lǐng)域也擁有廣闊的應(yīng)用前景。注：雅努斯（Janus）為具有兩張臉的古羅馬神祇，材料學(xué)中多用來指代具有兩相結(jié)構(gòu)的材料設(shè)計(jì)。
