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新材料

化學(xué)試劑

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衣康酰輔酶a_ itaconoyl-CoA_CAS:6008-93-1
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新材料產(chǎn)品

中科院青能所李朝旭團(tuán)隊(duì)《ACS Nano》：季銨化蠶絲納米纖維用于濕氣發(fā)電與離子整流！

生物體內(nèi)的蛋白質(zhì)納米結(jié)構(gòu)由于具有利用離子轉(zhuǎn)運(yùn)進(jìn)行物質(zhì)/信號(hào)轉(zhuǎn)導(dǎo)和生物發(fā)電的迷人能力，在生物學(xué)和材料科學(xué)領(lǐng)域引起了極大的興趣。蠶絲納米纖維作為蠶絲纖維的基本構(gòu)筑單元，不僅具有天然豐富、成本低、生物相容性好、可持續(xù)性好、可降解性等優(yōu)點(diǎn)，并且在絲纖維的機(jī)械韌性和生物功能方面發(fā)揮著關(guān)鍵作用。近日，中國(guó)科學(xué)院青島生物能源與過(guò)程研究所李朝旭研究員課題組通過(guò)季銨化和機(jī)械均質(zhì)剝離相結(jié)合的方法成功地從天然蠶繭中剝離出了厚度為4 nm、縱橫比高達(dá)500的陽(yáng)離子蠶絲納米纖維（SilkNFs）。這些帶正電荷的陽(yáng)離子SilkNFs能夠與不同類(lèi)型的帶負(fù)電荷的生物納米纖維結(jié)合，獲得具有非對(duì)稱(chēng)結(jié)構(gòu)的膜和氣凝膠。這些膜和氣凝膠可以控制離子的轉(zhuǎn)移，并且在周?chē)睗窨諝饣螓}梯度存在的情況下產(chǎn)生電勢(shì)。本文所制得的非對(duì)稱(chēng)離子氣凝膠在潮濕環(huán)境空氣中可產(chǎn)生高達(dá)120 mV的開(kāi)路電壓，而非對(duì)稱(chēng)離子膜用于離子整流，其整流比為5.2。因此，這種綠色的陽(yáng)離子生物質(zhì)纖維剝離法提供了一種有效的生物納米材料的制備方法，有機(jī)會(huì)應(yīng)用于離子型電子器件、可再生能源和可持續(xù)納米技術(shù)等領(lǐng)域。

該工作以題目為“Quaternized Silk Nanofibrils for Electricity Generation from Moisture and Ion Rectification”發(fā)表在《ACS Nano》上，中科院青島能源所李朝旭研究員和李明杰副研究員為共同通訊作者。

【圖文詳解】

1、陽(yáng)離子蠶絲納米纖維的制備及表征

為了制備帶正電荷的蠶絲，本文采用季銨化與機(jī)械均質(zhì)剝離相結(jié)合的方法處理天然蠶繭，具體過(guò)程如圖1所示：首先在堿性水溶液中對(duì)蠶絲進(jìn)行脫膠處理，之后利用季銨鹽易吸附在絲素蛋白的含羥基氨基酸殘基上的特點(diǎn)對(duì)其進(jìn)行季銨化處理，季銨基的存在抑制了繭纖維間的相互作用，并有助于繭纖維的解離。最后通過(guò)高壓均質(zhì)化剝離，獲得具有高縱橫比的陽(yáng)離子蠶絲納米纖維（SilkNFs）。

圖1陽(yáng)離子蠶絲納米纖維的制備

2、帶相反電荷的蠶絲納米纖維制成的層狀薄膜

作者將帶正電荷的陽(yáng)離子SilkNFs與帶負(fù)電荷的SilkNFs（參考已報(bào)道的方法制備）結(jié)合，通過(guò)層層組裝的方法制備了具有層狀微結(jié)構(gòu)的透明薄膜（圖2）。該薄膜具有超薄的直徑和高的寬高比，并且?guī)喾措姾傻腟ilkNFs之間的靜電相互作用賦予了薄膜超高的力學(xué)性能，彈性模量為2.85 GPa，斷裂應(yīng)力為65.3 MPa，不僅遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于僅帶正電荷的SilkNFs薄膜(2.2 GPa和43 MPa)，同時(shí)超過(guò)用其他報(bào)道方法制備的SilkNFs薄膜（圖2D）。之后作者將該薄膜置于兩片Pt電極之間，根據(jù)基團(tuán)解離和離子定向擴(kuò)散的原理，構(gòu)建濕氣發(fā)電機(jī)(圖2E)。當(dāng)將器件暴露于相對(duì)濕度（RH）為99%的潮濕空氣中，可獲得53 mV的開(kāi)路電壓。

圖2 由帶相反電荷的蠶絲納米纖維制成的層狀薄膜性能。

3、帶相反電荷的雙層SilkNFs氣凝膠用于濕氣發(fā)電

為了提高濕氣浸潤(rùn)的比表面積，作者通過(guò)冷凍干燥將帶正電荷的SilkNFs與帶負(fù)電荷的SilkNFs結(jié)合，制成雙層離子氣凝膠(圖3A)。當(dāng)暴露在潮濕空氣中時(shí)，這些含水和帶正電荷的納米纖維將充當(dāng)離子輸送的納米通道，并產(chǎn)生離子梯度(見(jiàn)圖3A右插圖)，由此顯著提升器件發(fā)電性能（53 mV提高到121 mV）。而通過(guò)串聯(lián)或并聯(lián)的方式將多個(gè)器件集成，可進(jìn)一步獲得更高的輸出電壓和電流(圖3C)。

圖3 帶相反電荷的雙層SilkNFs離子氣凝膠用于濕氣發(fā)電。

4、季銨化SilkNFs和羧基化纖維素制備的雙層膜

帶正電荷的SilkNFs和帶負(fù)電荷的納米纖維(例如帶負(fù)電荷的纖維素納米纖維)的結(jié)合也可以用于制備用于離子整流的雙層膜。如圖4所示，在雙層膜內(nèi)，外加電壓偏壓下，離子會(huì)在頂層或底層被耗盡或被富集，離子的耗盡和富集會(huì)導(dǎo)致離子電流的減少或增加。例如，將該雙層膜夾在兩個(gè)ITO電極之間，并用KCl電解質(zhì)潤(rùn)濕，在1 V的電壓偏壓下可實(shí)現(xiàn)離子整流(圖4B)。并且通過(guò)優(yōu)化離子強(qiáng)度、pH值和雙層厚度，其整流比可高達(dá)5.2(圖4C)，優(yōu)于或可與其他整流策略相媲美。此外，將該裝置暴露在一個(gè)鹽度梯度下，也可以產(chǎn)生40 mV的輸出電壓(圖5D)。

圖4 季銨化SilkNFs和羧基化纖維素制備的雙層膜用于離子整流。

【總結(jié)】

本文通過(guò)季銨化和機(jī)械均質(zhì)剝離的方法成功制備了厚度為4nm、縱橫比為500的超薄陽(yáng)離子蠶絲納米纖維。并且通過(guò)與不同類(lèi)型的負(fù)電荷生物納米纖維結(jié)合，構(gòu)筑不對(duì)稱(chēng)離子膜和氣凝膠，實(shí)現(xiàn)了濕氣發(fā)電和離子整流等功能。該研究不僅提供了一種獲得生物納米纖維的綠色方法，而且為離子型電子器件、可再生能源和可持續(xù)納米技術(shù)等多種應(yīng)用提供了新的研究思路。

原文鏈接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.0c04686

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化學(xué)試劑