近日，國家納米科學中心樸玲鈺研究員課題組在光催化產氫方面取得系列新進展，研究成果相繼發(fā)表于Nano Energy （2020, 67, 104287）、Nano Today（DOI: 10.1016/ j.nantod. 2020. 100968）及Angew. Chem. Int. Ed. （DOI: 10.1002/ anie.202009633）上。
目前，工業(yè)制氫主要依靠煤、天然氣重整，這個過程加劇了不可再生能源的消耗與環(huán)境污染。太陽能作為人類取之不盡用之不竭的可再生能源（約4×1020 J / h），通過光催化過程，將其轉化為清潔高效的氫能，是解決上述問題的理想途徑，近幾十年來該領域的研究備受關注。樸玲鈺課題組分別通過光催化水分解和甲酸分解兩個過程，實現了高效、穩(wěn)定的光催化產氫，并為該過程的合理評價提出了系統(tǒng)分析與建議?！?/p>
太陽能光催化分解水制氫有兩種類型，全分解水制氫（2H2O → 2H2 + O2）和半反應分解水制氫（H2O + 犧牲劑→ H2 + 氧化產物）。過去的幾十年，全解水取得了較大進展，但依然存在諸多障礙難以逾越，如效率低、穩(wěn)定性差、體系復雜及成本和安全等問題。在前期工作的基礎上（Nano Energy 2017, 41, 488-493; Appl. Catal B: Environ 2018, 220, 471-476等），樸玲鈺課題組首次提出了高效、高值光催化分解水過程，即光催化分解純水獲得氫氣的同時，制備雙氧水（2H2O → H2 + H2O2）。該過程優(yōu)勢顯著，形成H2O2是動力學更有利的2電子過程。同時氫氧逆反應被顯著抑制，效率極大提升；產物為純氣態(tài)H2和更高價值的液態(tài)H2O2；消除了分離、純化成本與安全問題且產物價值大大提升。該過程一舉多得，符合實際需求，具有強大應用潛力。相關研究成果發(fā)表在Nano Energy （2020, 67, 104287）上?！?/p>
甲酸無毒、廉價、氫含量高且穩(wěn)定，是理想的液態(tài)儲氫介質。在之前工作的基礎上（Joule 2018, 2, 549-557），樸玲鈺課題組通過理論和實驗研究發(fā)現，水作為催化劑促進甲酸分解產氫的高效發(fā)生，這是本領域首次對水作為催化劑催化該反應進行的報道。水可以有效地降低光催化分解甲酸的活化能，提高反應效率（提高2~4倍），同時水在反應前后保持不變。重要的是，水的助催化作用具有普適性，可適用于不同半導體材料（CdS、g-C3N4、TiO2等）和不同的產氫助劑體系（CoP、Pt、Pd、Ru、Au等）。該研究提升了科研人員對同類反應中水催化作用的關注度，相關成果發(fā)表于納米科學領域知名期刊Nano Today (2020, DOI: 10.1016/ j.nantod. 2020.100968）。
對光催化體系進行催化劑評價過程中，目前還缺乏一個充分、準確的評價體系，導致了對不同催化劑或催化體系難以進行一致、可靠的評估。基于此，樸玲鈺課題組從量子效率與太陽能轉換效率的準確計算、催化劑使用及環(huán)境控制等多個角度，結合文獻和實驗結果，系統(tǒng)分析了多種參數存在的不足并提出了初步建議，提出了一個更全面、準確且易執(zhí)行的光催化制氫評價體系。該工作為開發(fā)一個更合理、廣泛接受和公平的光催化產氫評價體系提供了有價值的信息。上述成果發(fā)表于Angew. Chem. Int. Ed. （2020, DOI: 10.1002/ anie. 202009633）上。
國家納米科學中心曹爽助理研究員等為上述工作的第一作者，合作者為國家納米科學中心劉新風研究員、施興華研究員等。上述工作得到了國家自然科學基金面上項目、青年項目及中科院戰(zhàn)略性先導科技專項B等項目的支持。
來源：國家納米中心
論文鏈接
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2211285519309942
https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S1748013220301377
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202009633
