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山東大學賈春江教授：CuO-CeO2納米立方塊催化劑催化CO氧化

DOI: 10.1016/S1872-2067(20)63533-1


前言



近日，《催化學報》在線發(fā)表了山東大學賈春江教授團隊在多相催化領(lǐng)域的最新研究成果。該工作報道了CeO2 晶面效應對于負載型氧化銅催化劑催化CO氧化反應性能的影響。論文第一作者為：Yu Aung May，論文通訊作者為：王偉偉、賈春江。

背景介紹


氧化鈰（CeO2 ）因其具有較強的儲放氧能力，被用作氧化還原反應的催化材料。自2005年，研究者制備出形貌可控的CeO2 納米棒、納米立方塊和納米多面體，在CeO2 形貌控制及構(gòu)效關(guān)系研究方面取得長足發(fā)展。近年來，負載型CeO2 催化劑因其能穩(wěn)定分散金屬，通過金屬-載體相互作用調(diào)控界面電子結(jié)構(gòu)并表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性而引起廣泛關(guān)注，其中晶面效應在負載型CeO2 催化體系中顯得較為復雜。CuO-CeO2 催化劑被認為是非常經(jīng)濟有效的CO氧化催化劑，然而由于制備和測試條件差異導致的CeO2  晶面對銅鈰催化劑催化CO氧化活性的影響規(guī)律并不統(tǒng)一。我們之前的研究工作發(fā)現(xiàn)納米棒CeO2 -{110}晶面上的Cu-[Ox]-Ce結(jié)構(gòu)不利于形成Cu(I)，而納米顆粒CeO2 -{111}晶面上的CuOx團簇很容易形成Cu(I)，從而對CO催化氧化極為有利，這與純載體CeO2 催化劑的表面活性規(guī)律并不一致。與此同時，對于CeO2 納米棒（NR）及納米立方塊（NC）負載的銅催化劑所體現(xiàn)的性質(zhì)及活性差異缺少系統(tǒng)深入的研究。


本文亮點


 我們采用沉積沉淀法在CeO2 NR及CeO2 NC上負載1 wt%的銅分別得到1CuCe NR和1CuCe NC，并進行了活性測試，1CuCe NC 在130 °C時CO已完全轉(zhuǎn)化為CO2 , 而相同溫度下1CuCe NR只有50%轉(zhuǎn)化。系統(tǒng)的研究表明活性差異來源于1CuCe NC催化劑良好的還原性及含量較高的表面氧物種。

圖文解析


圖1. 1CuCe NC以及1CuCe NR透射電鏡照片

圖1的高分辨電鏡照片顯示CeO2 NC 主要暴露（100）晶面，而CeO2 NR主要暴露（110）晶面，STEM-EDX表明Cu均勻分散在載體CeO2表面，極少量Cu的負載確保Cu物種的高分散性，利于研究CeO2晶面效應。圖2表明無論瞬態(tài)還是穩(wěn)態(tài)活性測試，1CuCe NC的活性要遠遠高于1CuCe NR。

圖2. CO氧化活性測試結(jié)果

圖3. 程序升溫還原結(jié)果：(a) H2-TPR和 (b) CO-TPD

H2-TPR測試結(jié)果表明，由于CeO2暴露晶面的不同，導致Cu物種的存在狀態(tài)產(chǎn)生明顯差異，并使得CeO2表面氧/晶格氧被不同程度的活化還原。CO-TPD結(jié)果證實1CuCe NC更易吸附CO，存在更多活潑的表面氧。

圖4. 原位漫反射紅外結(jié)果

原位漫反射紅外對CO吸附及反應位點進行追蹤，發(fā)現(xiàn)CO都以Cu(I)-CO存在，并且1CuCe NC存在更多的Cu(I)-CO位點，與CO-TPD結(jié)果吻合。CO吸附飽和后通入O2，此Cu(I)-CO位點逐漸消失。

全文小結(jié)


1.不同于純CeO2納米棒（NR）和納米立方塊（NC）的催化規(guī)律，1CuCe NC比1CuCe NR有更高的CO氧化活性。
2.活性差異來源于不同暴露晶面的CeO2致使表面Cu物種的還原性存在差異，從而影響了CO分子的吸附。
3. CuO與CeO2二者之間的相互作用，使得CeO2表面氧/晶格氧被不同程度的活化還原，使得催化劑有更多易被還原的表面氧，更易被還原。

拓展版中文摘要


 二氧化鈰(CeO2)因其具有較強的儲放氧能力, 被用作氧化還原反應的催化材料. 自2005年, 研究者制備出形貌可控的CeO2納米棒、納米立方塊和納米多面體, 在CeO2形貌控制及構(gòu)效關(guān)系研究方面取得長足發(fā)展. 各種結(jié)構(gòu)表征手段包括原位拉曼(in situ Raman)、原位傅里葉變換紅外光譜(in situ DRIFTS)、核磁共振(NMR)和電鏡等被用來研究不同形貌CeO2的表面結(jié)構(gòu)和在催化反應中的活性差異. 一般的活性規(guī)律為CeO2納米棒({110}/{100}) >納米立方塊({100}) >納米多面體({111}/{100}).
近年來, 負載型CeO2催化劑因其能穩(wěn)定分散金屬, 通過金屬-載體相互作用調(diào)控界面電子結(jié)構(gòu)并表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性而引起廣泛關(guān)注, 其中晶面效應在負載型CeO2催化體系中顯得較為復雜. 銅鈰催化劑被認為是非常經(jīng)濟有效的CO氧化催化劑, 然而由于制備和測試條件差異導致的CeO2晶面對銅鈰催化劑催化CO氧化活性的影響規(guī)律并不統(tǒng)一. 我們之前的研究工作發(fā)現(xiàn)納米棒CeO2-{110}晶面上的Cu-[Ox]-Ce結(jié)構(gòu)不利于形成Cu(I), 而納米顆粒CeO2-{111}晶面上的CuOx團簇很容易形成Cu(I), 從而對CO催化氧化極為有利, 這與純載體CeO2的規(guī)律并不一致. 與此同時, 對于銅負載的CeO2納米棒(NR)及納米立方體(NC)所體現(xiàn)的性質(zhì)及活性差異缺少系統(tǒng)深入的研究.
在上述工作基礎(chǔ)上, 我們采用沉積沉淀法在CeO2 NR及CeO2 NC上負載1% wt的銅分別得到1CuCe NR和1CuCe NC, 并對所合成催化劑的結(jié)構(gòu)和吸附性能進行了表征. 高分辨透射電鏡(HRTEM)照片顯示, CeO2納米棒主要暴露{110}晶面, 而CeO2納米立方體以{100}晶面為主. 催化測試結(jié)果表明, 1CuCe NC 在130 °C時CO已完全轉(zhuǎn)化為CO2, 而相同溫度下1CuCe NR只有50%轉(zhuǎn)化. 進一步通過氫氣程序升溫還原(H2-TPR)和一氧化碳程序升溫脫附(CO-TPD)分析發(fā)現(xiàn), 1CuCe NC催化劑具有較強的還原性且表面氧物種含量高. 此外, X射線光電子能譜(XPS)和in situ DRIFTS研究表明, 1CuCe NC促進Cu(I)位點生成, 導致活性Cu(I)-CO物種增多, 這些優(yōu)異的化學性質(zhì)導致其具有較高的催化CO氧化活性.

作者介紹


賈春江，山東大學化學與化工學院教授。2002年于山東大學獲學士學位，2007年于北京大學獲博士學位，2007?2012年在德國馬普煤炭研究所做博士后和工作，2012年起在山東大學任教。主要研究興趣為設計、合成具有特定介觀結(jié)構(gòu)的復合催化材料（尤其是稀土氧化物負載的亞納米團簇催化劑），通過對其進行精細結(jié)構(gòu)解析和催化性質(zhì)研究，并重點結(jié)合原位表征技術(shù)（in-situ XRDin-situ DRIFTSin-situ Ramanin-situ XAFS），在原子層次深入探索催化材料的基本構(gòu)效關(guān)系。關(guān)注的反應包括一氧化碳氧化與水煤氣變換反應（CO oxidationPROXWGS）、氨合成與分解、費托合成等催化過程。在J. Am. Chem. Soc.、Nat. Commun.、Angew Chem.、ACS Catal.等國際期刊共發(fā)表學術(shù)論文50余篇。2012年獲山東省泰山學者、2016年獲得國家自然科學基金委優(yōu)秀青年基金資助、2018年獲得霍英東教育基金會高等學校青年教師獎（二等）等獎勵。

課題組鏈接：http://faculty.sdu.edu.cn/enercat/en/index.htm

文獻信息：
Yu Aung May, Wei-Wei Wang *, Han Yan, Shuai Wei, Chun-Jiang Jia *, Chin. J. Catal., 2020, 41: 1017–1027.


 研之成理




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