能源技術(shù)的利用水平，在一定程度上代表著一個(gè)社會(huì)的發(fā)展水平。被稱(chēng)之為“夢(mèng)之能源”的氫能，作為一種可再生的清潔能源，其開(kāi)發(fā)和利用已經(jīng)成為當(dāng)今社會(huì)關(guān)注和研究的熱點(diǎn)。光催化水分解產(chǎn)氫，作為一種有效的將太陽(yáng)能轉(zhuǎn)化為氫能的手段，代表著氫能源取代不可再生的化石燃料的可能性。石墨相氮化碳（g-C3N4），以其低廉的原料成本、簡(jiǎn)單的合成方法和高的可見(jiàn)光光催化產(chǎn)氫效率，受到人們的廣泛關(guān)注。然而，g-C3N4的光催化產(chǎn)氫效率距離其商業(yè)化應(yīng)用還有很大的距離。光催化產(chǎn)氫過(guò)程基本可以分為三步：首先光催化劑吸收光能產(chǎn)生電子空穴對(duì)，接著電子空穴對(duì)分離，分離之后的光生電子和光生空穴分別遷移到催化劑表面，最后光生電子還原水產(chǎn)生氫氣，而光生空穴氧化水產(chǎn)生氧氣。但是，在整個(gè)催化反應(yīng)過(guò)程當(dāng)中，一部分的光生電子空穴對(duì)并沒(méi)有參與催化劑表面的氧化還原反應(yīng)，而是又重新復(fù)合，釋放能量。這大大降低了光能向化學(xué)能的轉(zhuǎn)化效率。因此，阻止光生電子空穴對(duì)的復(fù)合，是一種提升光催化性能的有效手段。
中山大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院楊國(guó)偉教授研究組閆波博士，通過(guò)氧氮共摻雜，在g-C3N4納米片內(nèi)構(gòu)建內(nèi)建電場(chǎng)，從而顯著增強(qiáng)了其光生電子空穴對(duì)的分離效率，進(jìn)而顯著增強(qiáng)了其光催化產(chǎn)氫性能。研究成果以“Constructing Built-in Electric Field in Ultrathin Graphitic Carbon Nitride Nanosheets by N and O Codoping for Enhanced Photocatalytic Hydrogen Evolution Activity”為題，在線發(fā)表在Small（DOI：10.1002/smll.201905700）上。
通過(guò)簡(jiǎn)單的兩步煅燒法，研究者制備出了超薄的氧氮共摻雜g-C3N4納米片。研究結(jié)果表明，相比于體相材料，超薄的納米片狀結(jié)構(gòu)，不但能夠提供更多的、能夠有效接觸反應(yīng)介質(zhì)的催化活性位點(diǎn)，而且還能夠降低光生電子和空穴的遷移路程，使得光生電子和空穴更易于參與反應(yīng)而不是復(fù)合。另外，DFT計(jì)算也證明了氮氧雜原子對(duì)g-C3N4電子結(jié)構(gòu)的影響。計(jì)算表明，氮氧雜原子的引入，明顯改變了原來(lái)g-C3N4的電荷分布。g-C3N4上電荷的重新分布在g-C3N4納米片上引入了一個(gè)內(nèi)建電場(chǎng)。時(shí)間相關(guān)單光子計(jì)數(shù)(TCSPC)結(jié)果表明，內(nèi)建電場(chǎng)明顯增強(qiáng)了光生電子空穴對(duì)的壽命，減少了光生電子和空穴的復(fù)合。光催化實(shí)驗(yàn)結(jié)果也表明，氧氮共摻雜的g-C3N4納米片相比g-C3N4本體材料擁有更高的光催化產(chǎn)氫性能。研究者相信，此方法可以推廣到其它的光催化體系，以增強(qiáng)光生電子和空穴的轉(zhuǎn)移和分離，從而提升光催化劑的光催化析氫性能。
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