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Beilstein J. Org. Chem:配位驅(qū)動的自組裝與動態(tài)共價化學:合成有機金屬矩形化合物的通用方法
Beilstein J. Org. Chem:配位驅(qū)動的自組裝與動態(tài)共價化學:合成有機金屬矩形化合物的通用方法

在過去的二十年中,半夾心結(jié)構(gòu)的有機金屬化合物引起了人們的極大關(guān)注,包括金屬矩形,金屬籠和Borromean型。此外,這些結(jié)構(gòu)具有廣泛的應用,例如催化,主客體化學等。通過使用多種多樣的功能性配體,已經(jīng)證明了配位驅(qū)動的自組裝是構(gòu)建各種形狀和大小的超分子體系結(jié)構(gòu)的強大工具。通過調(diào)節(jié)橋連配體和分子夾的長度和形狀,可以輕松地調(diào)節(jié)分子矩形,籠狀或環(huán)狀化合物的大小和結(jié)構(gòu)。動態(tài)共價鍵(例如亞胺C = N鍵)的引入可能將此類體系進行多組分組裝,但是,此類研究很少。因此,通過動態(tài)共價鍵驅(qū)動的自組裝制備離散的超分子結(jié)構(gòu)仍然具有挑戰(zhàn)性。Severin課題組研究結(jié)果表明,可以利用簡單的結(jié)構(gòu)單元通過一鍋法獲得基于半夾心釕的金屬環(huán)和籠狀化合物。這一發(fā)現(xiàn)促使我們研究通過一鍋法反應,利用胺與4-吡啶甲醛之間的縮合反應與配位鍵形成構(gòu)建金屬矩形結(jié)構(gòu),從而減少反應步驟。




在這項工作中,作者通過胺和4-吡啶甲醛之間亞胺鍵的形成,成功地將配位驅(qū)動的自組裝和動態(tài)共價化學結(jié)合起來,以構(gòu)建所需的矩形超分子化合物。


相關(guān)結(jié)果發(fā)表 Beilstein J. Org. Chem.上,該項目受到國家自然科學基金、陜西省歸國留學人員科研基金會、陜西省物理無機化學重點實驗室、西北大學功能分子與能源材料國際聯(lián)合實驗室以及安徽省自然科學基金的大力支持。


文章信息:

Li-Li Ma, Jia-Qin Han et al, Coordination-driven self-assembly vs dynamic covalent chemistry: versatile methods for the synthesis of molecular metallarectangles, Beilstein J. Org. Chem. 2018, 14, 2027–2034. (Invited. Thematic Series “Macrocyclic and Supramolecular Chemistry" in the BJOC. Guest Editors: Professor Mei-Xiang Wang and Professor Hai-Bo Yang).


文章鏈接:

https://www.beilsteinjournals.org/bjoc/articles/14/178.


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