近些年來，大氣中二氧化碳含量猛增，捕集回收過量的二氧化碳并加以轉化利用是有效控制二氧化碳排放的一個重要手段。其中催化二氧化碳加氫合成甲酸原子利用率高，具有原子經濟性，符合當代綠色化學發(fā)展趨勢。它一舉解決了儲存氫能及二氧化碳轉化與利用雙重問題，具有極大的研究價值及良好的應用前景。目前用于催化二氧化碳加氫合成甲酸工藝的催化劑主要分為均相催化劑和非均相催化劑，均相催化劑集中在Ru、Rh、Ir等金屬有機化合物，具有反應速度快、選擇性高、活性中心利用率高等優(yōu)點；然而均相催化劑反應后催化劑的分離、回收和再加工過程繁瑣而復雜，給工業(yè)化生產帶來許多困難。因此開發(fā)研制一種合成方法簡單、活性及穩(wěn)定性較高的非均相催化劑是此研究工作的重點。
最近，天津大學王勝平教授研究團隊制備了金屬有機骨架化合物（MOF）固載型釕基非均相催化劑，用于催化二氧化碳加氫合成甲酸反應研究。在該項研究工作中，研究團隊首先采用溶劑熱法制備了含氮雜環(huán)卡賓金屬有機骨架化合物載體，接著采用溶液浸漬法將三種金屬釕絡合物三氯化釕、二氯(五甲基環(huán)戊二烯基)合釕、(六甲基苯)合二氯化釕固載到含氮雜環(huán)卡賓金屬有機骨架化合物上，目的是探討釕絡合物配體供電子能力不同對加氫反應的影響。通過一系列表征手段和活性評價結果可知，釕絡合物成功固載在含氮雜環(huán)卡賓金屬有機骨架化合物載體上，并且，由于(六甲基苯)合二氯化釕絡合物的六甲基苯基團具有最強的供電子能力，有利于二氧化碳的Ru-H鍵插入，其固載后的釕基非均相催化劑在催化二氧化碳加氫合成甲酸反應中表現(xiàn)出極高的催化活性，TON值高達3803，高出目前多數(shù)文獻報道的非均相催化劑活性。該研究工作為固載型非均相催化劑催化二氧化碳加氫提供了新的合成思路。
文章發(fā)表在ChemCatChem, 2019, 11, 1256-1263
作者：Chao Wu, Faisal Irshad, Maowei Luo, Dr. Yujun Zhao, Prof. Xinbin Ma, and Prof. Shengping Wang*
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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/cctc.201801701
