金屬單原子催化劑(M-SACs)已成為促進多相反應的一個極具吸引力的概念,然而,合成高負載M-SACs仍然是一個巨大挑戰(zhàn)。
近日,德國馬克斯·普朗克聚合物研究所Klaus Müllen,Akimitsu Narita報道了一種在氮,硫和氟共摻雜的石墨化碳(M = Fe,Co,Ru,Ir和Pt)中構造高負載M-SAC (M-SA-NSFC)的多層穩(wěn)定策略。

本文要點
要點1. 研究人員將有機金屬前體(OMs)約束在全氟十四烷酸(PFTA)雙層內,在最終熱解工藝之前,該雙層進一步用聚吡咯(Ppy)涂層。PFTA和Ppy多層的約束可有效防止OMs在熱解過程中遷移,從而導致多孔石墨化碳中孤立的金屬原子與N原子配位。結果顯示,該方法能夠合成高達16 wt%的高負載量的各種M-SACs,包括鐵(Fe),鈷(Co),釕(Ru),銥(Ir)的非貴金屬和貴金屬和鉑(Pt)。
要點2. 研究人員基于電催化氧還原反應(ORR),研究了Fe-SA-NSFC的潛在應用。結果顯示,Fe-SA-NSFC在堿性和酸性電解液中的ORR分別具有0.91和0.82 V(相對于可逆氫電極(RHE))的高半波電勢(E1/2)。適用于最先進的無貴金屬電催化劑。此外,作為空氣電極,Fe-SA-NSFC在鋅(Zn)空氣電池中表現(xiàn)出優(yōu)異的性能,包括247.7 mW cm-2的大峰值功率密度和240 h周期的長期穩(wěn)定性。
要點3. 研究發(fā)現(xiàn),Co-SA-NSFC對酸性電解液中的析氫反應(HER)表現(xiàn)出優(yōu)異的活性,這是目前最可持續(xù)的制氫途徑。
該通用策略為開發(fā)適用于各種應用的高負載M-SACs鋪平了道路。

Zhou, Y., Tao, X., Chen, G. et al. Multilayer stabilization for fabricating high-loading single-atom catalysts. Nat Commun 11, 5892 (2020).
DOI:10.1038/s41467-020-19599-8
https://doi.org/10.1038/s41467-020-19599-8
來源:催化計













