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▲共同第一作者：李元利，高春朗，姜文帥；通訊作者：莊春強，孫再成，韓曉東，鄒進

通訊單位：北京工業(yè)大學(xué)，澳大利亞昆士蘭大學(xué)

論文DOI：https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.119923

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常規(guī)的光催化體系是在主光催化劑上負載更小尺寸的助催化劑來構(gòu)建光催化體系。這受制于主光催化劑的體相載流子復(fù)合造成電荷分離效率低和小尺寸的助催化劑提供有限的反應(yīng)活性位點。本文采用與常規(guī)手段完全不同的思路來構(gòu)建光催化體系，以低成本、大尺度的二維氧化鎳或硫化鎳納米片為助催化劑，以超小的銳鈦礦二氧化鈦為主光催化劑，通過將二氧化鈦量子點負載到大尺度的鎳化合物納米片上來構(gòu)建光催化體系。該設(shè)計一方面由于光生載流子的擴散半徑大于二氧化鈦的顆粒尺寸，從而促進超小的二氧化鈦光生電荷的高效分離并遷移至助催化劑-Ni基納米片上；另一方面，大尺寸的Ni基納米片提供了更多的反應(yīng)活性中心，從而實現(xiàn)了高效的產(chǎn)氫活性。通過性能測試，設(shè)計的光催化體系的產(chǎn)氫量是純二氧化鈦的16倍。這為合理的設(shè)計高效光催化體系來實現(xiàn)水分解、二氧化碳還原、光催化氮固定以及光催化有機反應(yīng)提供了新的策略。

背景介紹

使用傳統(tǒng)的化石能源，不僅會污染大氣，而且還會帶來溫室效應(yīng)。因此開發(fā)新能源來取代傳統(tǒng)的化石能源是目前能源領(lǐng)域研究的前沿課題之一。氫氣是目前為止最為清潔的能源，是取代傳統(tǒng)化石能源的最理想的潔凈能源。利用太陽能分解水制備氫氣是目前光催化領(lǐng)域的熱點問題之一。目前該領(lǐng)域的難點在于：如何設(shè)計具有較高載流子分離效率的光催化體系來提高光催化產(chǎn)氫效率。目前的研究以設(shè)計主催化劑為主，而助催化劑通常是較小的尺寸，通過負載到主催化劑上，來實現(xiàn)電子空穴的分離。但是小尺寸的助催化劑帶來的問題是：光生電子只能向這些小尺寸的助催化劑轉(zhuǎn)移，因此很大程度上限制了光生電子的傳輸路徑。

研究的出發(fā)點

本文采用完全不同的思路，通過側(cè)重設(shè)計大尺度助催化劑，來實現(xiàn)光生電子的快速轉(zhuǎn)移，同時大幅度增加光生電子的傳輸路徑，讓光生電子在大尺度的助催化劑上更容易地找到較好的活性位點來實現(xiàn)電子和空穴的有效分離，從而提高光催化產(chǎn)氫的能力。

圖文解析

1. 材料制備與表征

首先我們利用水熱方法制備了Ni(OH)₂的二維納米片，其厚度約為70nm，經(jīng)過煅燒后獲得NiO的納米片，圖1e展示了多合成的超小TIO₂納米粒子，其尺寸為~3 nm。負載到NiO納米片上獲得我們所設(shè)計的TiO₂/NiO 復(fù)合光催化劑。

▲圖1. 光催化體系微觀結(jié)構(gòu)表征。(a，b，d) 表征助催化劑Ni(OH)₂納米片; (c)主/助催化劑的XRD結(jié)構(gòu)表征；(e-f) 表征主催化劑銳鈦礦二氧化鈦；(g-h) 所設(shè)計的光催化體系TiO₂/NiO

2. 光催化性能的表征

我們對所設(shè)計的光催化劑TiO₂/NiO進行了光催化性能的表征，單純的TiO₂產(chǎn)氫速率較低在4個小時內(nèi)僅為203 μmol/g，相同的TiO₂/NiO則可以達到1.6mmol/g。進一步通過硫化將NiO轉(zhuǎn)化為NiS時，其產(chǎn)氫速率進一步提升至~3.2mmol/g。進而我們也研究了該催化劑的循環(huán)穩(wěn)定性以及長時間放置后的穩(wěn)定性，長時間工作的穩(wěn)定性，其結(jié)果均表明該光催化劑均具有較高的穩(wěn)定性。其瞬態(tài)光電流和熒光光譜表明該催化劑具有優(yōu)異的電荷分離效率。這是光催化性能提升的主要原因。

▲圖2.光催化性能表征。(a-b) 設(shè)計不同組分樣品產(chǎn)氫性能；(c) 不同助催化劑載體對比； (d-f) 循環(huán)穩(wěn)定性評估；(g-h)光生載流子分離效率的提升；

3. 光催化機理的研究

為了研究該光催化的反應(yīng)機理，我們首先通過光沉積Pt和PbO₂ 推測光生電荷的傳輸途徑。光沉積Pt的實驗表明Pt大多數(shù)沉積NiO的表面，而PbO₂則多數(shù)沉積在TiO₂的附近，這說明光生電子傾向于轉(zhuǎn)移到NiO上，而光生空穴多數(shù)停留在TiO₂表面?；谶@一結(jié)果我們推測TiO₂/NiO可能形成直接Z型電荷傳輸方式。為了驗證我們通過Mott-Schottky曲線判定TiO₂為n型半導(dǎo)體，而NiO為p型半導(dǎo)體。進一步通過自由基捕獲實驗發(fā)現(xiàn)，在光照下TiO₂主要產(chǎn)生羥基自由基，只有很弱的超氧自由基信號，而NiO則主要以超氧自由為主，沒有羥基自由基的信號，而對于TiO₂/NiO來說如果形成II異質(zhì)結(jié)，那么電子將會向TiO₂傳輸，而空穴則向NiO傳輸，這樣講不會產(chǎn)生超氧自由基和羥基自由基，而如果形成直接Z-Scheme結(jié)構(gòu)，則會同時產(chǎn)生超氧和羥基自由基。自由基檢測的結(jié)果表明，所形成的的TiO₂/NiO能夠同時檢測到超氧自由基和羥基自由基。這進一步證實二者通過Z-機制實現(xiàn)電荷的傳輸。

▲圖3.光沉積手段探究光催化機制。(a-h) Pt光沉積證實光生電子轉(zhuǎn)移到NiO助催化劑上; (i-n) Pb光沉積證實光生空穴在主催化劑二氧化鈦上

▲圖4. 自由基檢測手段探究光催化機制。

(a-b) 紫外可見光譜表征; (c-e) Mott-schottky表征；(f-g) 自旋共振譜ESR表征；(h) 機理示意圖

總結(jié)與展望

此項工作側(cè)重于設(shè)計助催化劑，采用與前人完全不同的設(shè)計思路來設(shè)計光催化體系。通過將小尺寸的主催化劑引入到大尺度的助催化劑當(dāng)中，來實現(xiàn)光生電子和空穴的快速分離，并通過大尺度的助催化劑來實現(xiàn)光生電子轉(zhuǎn)移路徑的多樣化，從而提高光催化產(chǎn)氫能力。該項工作為設(shè)計新型的光催化體系提供了新思路。

參考文獻

Yuanli Li et al., A game-changing design of low-cost, large-sized porous cocatalysts decorated by ultra-small photocatalysts for highly efficient hydrogen evolution, Appl. Catal. B: Environ., 286 (2021) 119923.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.119923

作者介紹

孫再成，北京工業(yè)大學(xué)教授，博士生導(dǎo)師。曾獲得美國R&D 100獎，入選中科院“百人計劃”，吉林省創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)人才，北京市高層次人才。中科院優(yōu)秀研究生導(dǎo)師，光學(xué)工程學(xué)會全國優(yōu)博導(dǎo)師，MRS Bulletin, MRS Advances客座編輯。先后承擔(dān)多項國家自然基金面上項目，吉林省和北京市重點項目等項目。多次組織美國材料研究協(xié)會年會（MRS Spring Meeting）的分會，在國際會議上做大會報告和分會邀請報告20余次；發(fā)表SCI論文130余篇，引用超過9500次，H-index為46，其中ESI高被引論文13篇。獲得授權(quán)中國專利13項，美國專利2項。研究工作曾多次被“中國科學(xué)報”報道。

莊春強，北京工業(yè)大學(xué)副研究員，博士生導(dǎo)師。北京市高層次海聚青年人才，北京市特聘專家。主持國家自然科學(xué)基金面上項目，青年項目，北京市自然科學(xué)基金面上項目。參與北京市卓越青年科學(xué)家計劃項目，國家111創(chuàng)新引智基地建設(shè)項目，國家重大儀器項目，國家重點研發(fā)項目。發(fā)表包括德國應(yīng)用化學(xué)(Angew. Chem. Ed. Int.)，應(yīng)用催化(Appl. Catal. B)等在內(nèi)的SCI學(xué)術(shù)論文30余篇，授權(quán)美國專利1項。

目前主要的研究領(lǐng)域：原位電子顯微學(xué)（原位通氣、原位液體、原位加電、原位加力、原位加熱等），光催化、電催化材料設(shè)計。

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研之成理

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