南開(kāi)大學(xué)何良年教授綠色化學(xué)團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)與制備了銀納米顆粒修飾的還原氧化石墨烯（Ag-rGO）用于溫和條件下二氧化碳的選擇性轉(zhuǎn)化反應(yīng)。Ag-rGO催化劑對(duì)CO2與丙炔醇、炔丙胺的羧化環(huán)化反應(yīng)以及炔丙醇、CO2和二級(jí)胺的三組分反應(yīng)等都有高的催化活性和選擇性。此外，Ag-rGO催化劑穩(wěn)定且可重復(fù)使用，展示了其在CO2捕集與利用方面的工業(yè)應(yīng)用潛力。
隨著全球工業(yè)的快速發(fā)展，化石燃料的大量燃燒導(dǎo)致全球溫室效應(yīng)不斷加劇，人們目前面臨著能源危機(jī)和環(huán)境污染兩大問(wèn)題。CO2是溫室氣體的主要成分，同時(shí)也是一種豐富的碳一資源，將CO2轉(zhuǎn)化為高附加值的化學(xué)品是解決目前能源、環(huán)境以及經(jīng)濟(jì)問(wèn)題的理想方案之一。α-亞甲基環(huán)狀碳酸酯作為一種重要的雜環(huán)骨架在有機(jī)合成反應(yīng)中具有廣泛的應(yīng)用。通過(guò)炔丙醇與CO2的羧化環(huán)化反應(yīng)來(lái)制備α-亞甲基環(huán)狀碳酸酯是一種綠色環(huán)保且經(jīng)濟(jì)實(shí)用的策略，因此具有廣闊的前景。因此，發(fā)展在溫和條件下高效高選擇性的CO2轉(zhuǎn)化體系是目前綠色化學(xué)的一個(gè)重要研究方向。 以石墨烯為載體的金屬催化劑因其表面積大、易與反應(yīng)物接觸、表面原子利用率高等優(yōu)點(diǎn)，具有優(yōu)良的催化性能，在非均相催化反應(yīng)中表現(xiàn)出了巨大的潛力。南開(kāi)大學(xué)何良年教授課題組將石墨烯的特點(diǎn)與小分子催化劑相結(jié)合，開(kāi)發(fā)了一種還原氧化石墨烯表面負(fù)載的銀納米催化劑，能夠在溫和的條件下實(shí)現(xiàn)炔丙醇與CO2反應(yīng)生成α-亞甲基環(huán)狀碳酸酯。通過(guò)簡(jiǎn)單的化學(xué)還原法將負(fù)載于氧化石墨烯上的硝酸銀前體進(jìn)行還原就可以得到還原氧化石墨烯負(fù)載的銀納米粒子催化劑。該催化劑可以高效地在室溫常壓條件下催化得到α-亞甲基環(huán)狀碳酸酯。與此同時(shí)，Ag-rGO在CO2轉(zhuǎn)化反應(yīng)中具有廣泛的反應(yīng)適用性，在催化炔丙胺與CO2的羧化環(huán)化反應(yīng)以及炔丙醇，二級(jí)胺和CO2的三組分反應(yīng)中都具有很高的活性。引人注目的是，Ag-rGO還具有非常好的再利用性能，重復(fù)利用5次后催化活性也沒(méi)有明顯地降低，并且催化劑的形貌和銀納米顆粒的價(jià)態(tài)都沒(méi)有發(fā)生改變。該研究展示了一種有效地制備非均相催化劑用于CO2轉(zhuǎn)化反應(yīng)的策略，推動(dòng)了CO2高值化應(yīng)用的工業(yè)化進(jìn)程。 論文信息： Reduced Graphene Oxide Supported Ag Nanoparticles: An Efficient Catalyst for CO2 Conversion at Ambient Conditions 文章共同第一作者為南開(kāi)大學(xué)碩士研究生張嘯和師資博士后陳凱宏 ChemCatChem DOI: 10.1002/cctc.202000738 ChemCatChem We are the European society journal for catalysis. With integrity and care, we deliver high-quality, high-impact research to our global community.
