太陽(yáng)對(duì)應(yīng)化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)物的微分截面，白色海鷗組成的圖形對(duì)應(yīng)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)中的處在微分截面前向的馬蹄鐵形結(jié)構(gòu)，而山巒對(duì)應(yīng)模擬計(jì)算的反應(yīng)勢(shì)能曲面。
近日，中科院大連化學(xué)物理研究所（以下簡(jiǎn)稱大連化物所）楊學(xué)明院士、孫志剛研究員與中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)王興安教授的合作研究取得新進(jìn)展。研究團(tuán)隊(duì)利用高分辨率的交叉分子束離子成像裝置，研究了氟原子（F）+氫氘（HD）分子反應(yīng)的微觀動(dòng)力學(xué)過(guò)程，發(fā)現(xiàn)可以利用該反應(yīng)中特殊的分波共振現(xiàn)象，揭示F原子的電子角動(dòng)量對(duì)該反應(yīng)散射動(dòng)力學(xué)過(guò)程的影響。相關(guān)研究結(jié)果日前發(fā)表于《科學(xué)》。
據(jù)了解，在單次碰撞而發(fā)生化學(xué)反應(yīng)的條件下，交叉分子束裝置可以探測(cè)到具有振轉(zhuǎn)態(tài)分辨的化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)物。在構(gòu)建高精度勢(shì)能面的基礎(chǔ)上，開(kāi)展精確的量子分子反應(yīng)動(dòng)力學(xué)理論分析，可以詳細(xì)推斷出具有量子態(tài)分辨的化學(xué)反應(yīng)微觀動(dòng)態(tài)過(guò)程。
經(jīng)過(guò)半個(gè)多世紀(jì)的發(fā)展，交叉分子束實(shí)驗(yàn)裝置的分辨率獲得了很大的提升。近年來(lái)，楊學(xué)明和王興安進(jìn)一步發(fā)展了交叉分子束離子成像裝置，使探測(cè)產(chǎn)物的分辨率提高到產(chǎn)物的轉(zhuǎn)動(dòng)態(tài)。利用該實(shí)驗(yàn)裝置，結(jié)合新發(fā)展的量子動(dòng)力學(xué)理論分析方法，他們首次確定了化學(xué)反應(yīng)中量子幾何相位效應(yīng)的存在。而后，孫志剛和王興安希望在更微觀的層次上研究化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)過(guò)程，比如探究電子角動(dòng)量甚至原子核自旋角動(dòng)量如何影響化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)過(guò)程。
F+HD反應(yīng)具有明顯的分波共振效應(yīng)。研究人員猜想，針對(duì)該反應(yīng)開(kāi)展高分辨率的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究，或?qū)l(fā)現(xiàn)電子角動(dòng)量對(duì)化學(xué)反應(yīng)的影響。
為此，研究團(tuán)隊(duì)利用該交叉分子束裝置，結(jié)合孫志剛發(fā)展的考慮電子角動(dòng)量效應(yīng)的量子動(dòng)力學(xué)理論模擬方法，詳細(xì)研究了具有分波共振的F+HD反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)過(guò)程。研究發(fā)現(xiàn)，可以利用特殊的分波共振現(xiàn)象，來(lái)揭示F原子的電子角動(dòng)量對(duì)反應(yīng)過(guò)程的影響。其表現(xiàn)是，考慮F原子的電子角動(dòng)量效應(yīng)之后，單一的分波共振可以變成具有四重精細(xì)結(jié)構(gòu)的分波共振，其可以改變化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)物的角度分布。這一改變只能通過(guò)高分辨率的交叉分子束成像裝置才能觀測(cè)到。
相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1126/science.abf4205
?。ㄔd于《中國(guó)科學(xué)報(bào)》 2021-03-04 第1版）
