導(dǎo)讀
近年來，多孔共價三嗪骨架材料(CTFs)以其優(yōu)秀的熱穩(wěn)定性,化學(xué)穩(wěn)定性和高比表面積吸引了人們的廣泛關(guān)注。然而，之前CTFs材料催化方面的應(yīng)用主要集中在使用其催化單步反應(yīng)而利用其催化多步串聯(lián)的反應(yīng)體系卻鮮有報道。
最近，中科院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所、結(jié)構(gòu)化學(xué)國家重點實驗室曹榮和黃遠標研究團隊在科技部重點研發(fā)計劃、基金委、中科院先導(dǎo)及前沿計劃項目、中科院青促會優(yōu)秀會員項目支持下,開發(fā)了一種咪唑鎓鹽官能化的陽離子共價三嗪骨架材料(ICTF),之后通過雙溶劑法將尺寸僅為1.4nm 的金納米顆粒(AuNPs)封裝在ICTF上 (Au@ICTF),ICTF中原位生成的氮雜環(huán)卡賓以及豐富的氮位點可以有效的穩(wěn)定AuNPs并保持其高效催化活性。在Au@ICTF中，主客協(xié)同的活性位點完美結(jié)合，ICTF材料框架上的咪唑鎓鹽離子對作為路易斯酸、堿位點、客體Au團簇氫化反應(yīng)使得Au@ICTF實現(xiàn)了deacetalization-Knoevenagel condensation-reduction reaction這一串聯(lián)反應(yīng)的高效催化，最終產(chǎn)物是重要的藥物及化工生產(chǎn)中間體。Au@ICTF 卓越的化學(xué)穩(wěn)定性使其可以在循環(huán)催化6輪這一串聯(lián)反應(yīng)后仍保持較高的催化活性，并且可以實現(xiàn)底物的克級擴大反應(yīng)。據(jù)我們所知，這是首次使用CTF作為具有多個活性位點的多功能催化劑來協(xié)同催化串聯(lián)反應(yīng)的報道。這為設(shè)計和制備功能化多孔催化劑用于未來綠色有機合成提供了新途徑。
相關(guān)研究結(jié)果發(fā)表在中國化學(xué)會旗艦雜志CCS Chemistry上（CCS Chem. 2020.2, 2368–2380），文章第一作者是福建物構(gòu)所博士生何暢。
此外，該研究團隊還利用離子型框架首次在MOF領(lǐng)域?qū)崿F(xiàn)了常壓下無需額外添加助催化劑催化CO2加成反應(yīng)（Chem. Sci., 2017, 8, 1570）；離子型卟啉基框架高效光催化六價鉻的無毒化轉(zhuǎn)化（Appl. Cataly. B: Environment. 2019, 253, 323）。
論文鏈接：https://www.chinesechemsoc.org/doi/10.31635/ccschem.020.202000460
來源：中科院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所
