鋰金屬負(fù)極具有高比容量和低電勢(shì),當(dāng)與高容量正極(如氧、硫、和金屬氟化物)匹配時(shí),可實(shí)現(xiàn)高能量密度。為實(shí)現(xiàn)這些先進(jìn)電池的高功率輸出和快速充電,需要超過30 mA cm-2的高電流密度(例如,美國(guó)能源部的目標(biāo)是在超過3 C的倍率下,500 Wh kg-1電池在20分鐘內(nèi)充滿電)。然而,由于在如此高的電流密度下Li+的加速電化學(xué)還原,負(fù)極表面的Li+耗盡和熱點(diǎn)周圍的Li+聚集不可避免,鋰沉積不均勻,使得枝晶和死鋰易于生長(zhǎng)。這些不利因素反過來又會(huì)導(dǎo)致庫(kù)侖效率(CE)不穩(wěn)定,加劇鋰基全電池在實(shí)際條件下的容量衰減。此外,由于Li+耗盡效應(yīng),電解質(zhì)-負(fù)極界面在高電流密度下更容易受到不均勻Li+濃度的影響。因此,對(duì)于實(shí)際的鋰金屬負(fù)極,有效調(diào)節(jié)電解質(zhì)-負(fù)極界面處的Li+濃度具有重要意義。
鑒于此,復(fù)旦大學(xué)彭慧勝教授、王兵杰副研究員合成了一種電負(fù)性石墨烯量子點(diǎn)并將其組裝成超薄層覆蓋在鋰金屬表面,稱為超薄鋰離子吸附層(LAL),該層能夠在納米尺度上有效吸附Li+到鋰金屬上,以緩解Li+的消耗。獲得的 LAL/Li 負(fù)極創(chuàng)紀(jì)錄地實(shí)現(xiàn)了 60 mA cm-2 和 60 mAh cm-2條件下1000 小時(shí)的穩(wěn)定循環(huán),遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過現(xiàn)有的鋰負(fù)極。相關(guān)成果以題為“Lithium metal anodes working at 60 mA cm-2 and 60 mAh cm-2 through nanoscale lithium-ion adsorbing”發(fā)表在Angew. Chem. Int. Ed.上。1. LAL中電負(fù)性量子點(diǎn)的強(qiáng)Li+親和性使得Li+通量在電解質(zhì)-陽極界面內(nèi)受到精確的空間限制,并在納米尺度上增加了局部Li+濃度,從而緩解了高電流密度下Li+的消耗。同時(shí),Li+可以穿透LAL,促進(jìn)連續(xù)的Li+吸附效應(yīng)和無枝晶Li沉積。2. 在高電流密度(60 mA cm-2)和面積容量(60 mAh cm-2)下,實(shí)現(xiàn)了1000小時(shí)以上的長(zhǎng)期可逆鋰沉積/剝離,遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過了現(xiàn)有的鋰負(fù)極。與裸鋰負(fù)極相比,采用LAL修飾的復(fù)合鋰負(fù)極可以使鋰空氣電池具有更高的倍率容量和循環(huán)性能。3. 超薄的LAL一方面可以減輕鋰負(fù)極表面Li+的損耗,另一方面也不會(huì)增加復(fù)合負(fù)極的重量和體積。https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202106047