磁性材料中的反?；魻栃?yīng) (AHE) 由于其豐富的物理機制和在自旋電子器件中的潛在應(yīng)用而受到廣泛關(guān)注。而且在一些特殊的異質(zhì)結(jié)體系中經(jīng)常會由于表面或界面效應(yīng)的存在誘導出 AHE 的符號反轉(zhuǎn)行為，比如典型的體系[Co(3?)/Pd(5?)]_n。這是非常有趣的行為并且拓寬了 AHE 未來的應(yīng)用范圍，但是由于體散射、表面散射和界面散射總是共存于異質(zhì)結(jié)構(gòu)中，因此對于它們在 AHE 符號反轉(zhuǎn)行為中所起到的作用總是存在爭論，完全排除它們之間的影響是一個挑戰(zhàn)。同時在這種體系中會出現(xiàn)不同于常規(guī) ρ_AH = aρ_xx + bρ_2xx 標度律的 ρ_AH= cρ_{n xx}（n>2）的標度律。這使得 AHE 的機制變得更加復雜。因此，如果在沒有界面效應(yīng)的單一物質(zhì)體系中尋找到這種 AHE 符號反轉(zhuǎn)行為，那么對于揭示其內(nèi)在機制是很有意義的。

正如早期理論所預測的那樣，強的表面效應(yīng)可能會導致顆粒膜出現(xiàn) AHE 符號反轉(zhuǎn)現(xiàn)象。然而，單一物質(zhì)顆粒膜很少觀察到這種行為，這是因為當前制備方法所得到薄膜的致密結(jié)構(gòu)和大尺寸分布的不規(guī)則圓柱形顆粒抑制了表面效應(yīng)。此外，由于顆粒的大小不夠均勻，薄膜的性質(zhì)只是一個平均效應(yīng)，而不是依賴于尺寸的特征行為，這可能會掩蓋該效應(yīng)。在這項工作中，本課題組發(fā)展了一種低能團簇束沉積（LECBD）技術(shù)來制備由非常均勻的球形團簇組裝的 Ni_0.8Fe_0.2 納米結(jié)構(gòu)薄膜。單分散團簇的大表面體積比和團簇組裝膜的疏松結(jié)構(gòu)大大改善了表面效應(yīng)。而且團簇薄膜具有良好的形狀穩(wěn)定性和窄的尺寸分布，消除了粒子形狀的影響，揭示了尺寸依賴性表面效應(yīng)對 AHE 的調(diào)控作用。通過將 Ni_0.8Fe_0.2 薄膜中的團簇尺寸減小到特征尺寸 16.17 nm 時得到了 AHE 由正向負的符號反轉(zhuǎn)。有趣的是，本文還通過調(diào)節(jié)溫度觀察到了特征尺寸組裝薄膜的符號反轉(zhuǎn)行為?；谝延械暮托拚臉硕嚷纱_定了 AHE 的符號反轉(zhuǎn)歸因于體散射機制和表面散射機制之間的相互切換以及共存。同時溫度和尺寸相關(guān)的磁電阻（MR）在特征尺寸以下也表現(xiàn)出顯著的轉(zhuǎn)變，這進一步證實了 AHE 的轉(zhuǎn)變機制。本工作為調(diào)節(jié) AHE 提供了一種有效的方法，以促進其機理的研究以及在自旋電子納米器件中的應(yīng)用。相關(guān)工作以“The sign reversal of anomalous Hall effect derived from the transformation of scattering effect in cluster-assembled Ni_0.8Fe_0.2 nanostructural films”為題發(fā)表在  Nanoscale 上，并被選為當期封面論文（front cover）。

亮點一：本文利用低能團簇束沉積技術(shù)制備了非常均勻的球形團簇組裝的 Ni_0.8Fe_0.2 單一物質(zhì)納米結(jié)構(gòu)薄膜，利用單分散團簇的大表面體積比和團簇組裝膜的疏松結(jié)構(gòu)大大改善了表面散射效應(yīng)，從而在單一物質(zhì)中觀察到了 AHE 的符號反轉(zhuǎn)現(xiàn)象，實現(xiàn)了之前的理論預言。

亮點二：對現(xiàn)有的標度定律進行了一定的修正，進而通過擬合發(fā)現(xiàn)了體散射機制和表面散射機制之間的相互切換引起了 AHE 的符號反轉(zhuǎn)。

亮點三：之前的理論也有預言如果能夠?qū)?Ni_0.8Fe_0.2 團簇組裝為單疇和單分散的，那么其磁電阻會有顯著增強。本文發(fā)現(xiàn)在 Ni_0.8Fe_0.2 團簇的特征尺寸以下不僅僅觀察到了 AHE 的符號反轉(zhuǎn)行為，同時觀察到了磁電阻的顯著增大。顯然我們驗證這一預言，并發(fā)現(xiàn)該現(xiàn)象是由主導散射效應(yīng)從體內(nèi)到表面的轉(zhuǎn)變所引起的。

AHE 測試結(jié)果如圖 1 所示，可以發(fā)現(xiàn)團簇尺寸大于 16.17 nm 的 AHE 的符號為正（Fig. 1a-c），這與先前報道的通過其他技術(shù)制備的 Ni_0.8Fe_0.2 薄膜的符號相同。有趣的是，當團簇尺寸為 16.17 nm 時，ρ_AH 的符號隨著溫度變化開始從正反轉(zhuǎn)為負（Fig. 1d）。當團簇尺寸減小到 16.17 nm 以下后 ρ_AH 的符號完全變?yōu)樨摚‵ig. 1e 和 Fig. d），因此 16.17 nm 便可稱之為特征尺寸 d_c。Fig.1g 和 Fig.1h 分別展示了 ρ_AH 隨著溫度變化和尺寸變化的轉(zhuǎn)變行為。結(jié)果清晰地表明特征尺寸 d_c 以下 AHE 出現(xiàn)了顯著的轉(zhuǎn)變。

在圖 2a 中分別使用 AHE 標度律 ρ_AH = aρ_xx+bρ_{2 xx} (體散射)和 ρ_AH = cρ_{n xx} (表面散射)擬合了團簇尺寸大于和小于特征尺寸 d_c 的 Ni_0.8Fe_0.2 薄膜。而特征尺寸 d_c 組裝的薄膜則采用 ρ_AH = aρ_xx+bρ_{2 xx}+ cρ_{n xx} 這一修正后的標度定律進行擬合，結(jié)果表明特征尺寸組裝的薄膜內(nèi)確實存在著最激烈的體散射與表面散射競爭，并導致溫度也可誘導出符號的反轉(zhuǎn)。因此綠色和藍色區(qū)分別表明薄膜的主導散射機制為體散射和表面散射，而兩個區(qū)域中間的淺藍色區(qū)則是體散射到表面散射的過渡區(qū)。圖 2b 展示了提取表面散射貢獻后所有樣品的擬合曲線，斜率的變化再次證實了特征尺寸處散射主導地位的改變。

最后，磁電阻(MR) 測試再次證明散射效應(yīng)的轉(zhuǎn)變。圖 3a-c 的結(jié)果清晰地顯示團簇尺寸大于 d_c 的 MR 數(shù)值較低，并且非常接近。圖 3d-f 顯示當團簇尺寸小于d_c 時 MR 數(shù)值開始突然大幅增加，并且增加幅度越來越明顯。之前的研究表明表面散射效應(yīng)主導的體系會導致磁電阻的明顯增加，圖 3 的結(jié)果清晰地驗證了體散射到表面散射效應(yīng)的轉(zhuǎn)變。C. de Araujo 等人預測，如果團簇為單分散和單疇態(tài)，則團簇組裝薄膜的 MR 效應(yīng)將顯著增強。本文發(fā)現(xiàn) Ni_0.8Fe_0.2 團簇薄膜中散射效應(yīng)的轉(zhuǎn)變尺寸與磁疇結(jié)構(gòu)的轉(zhuǎn)變尺寸一致。因此通過 MR 的測試不僅驗證了團簇尺寸減小時散射效應(yīng)的轉(zhuǎn)變，同時在團簇體系實驗中實現(xiàn)了理論預測。

總之，通過低能團簇束流沉積技術(shù)制備了不同團簇尺寸組裝的 Ni_0.8Fe_0.2 單一物質(zhì)薄膜。結(jié)果顯示當團簇尺寸減小到 16.17 nm (dc) 的特征尺寸時薄膜中的反?；魻栃?yīng)出現(xiàn)了符號反轉(zhuǎn)行為。這種異常現(xiàn)象歸因于主導散射機制從體內(nèi)到表面的轉(zhuǎn)變。獨特的軟著陸特性和單分散團簇擁有的大比表面積為這種轉(zhuǎn)變提供了可能。此外，溫度和尺寸相關(guān)的磁電阻在特征尺寸以下也呈現(xiàn)出顯著的變化，這再次驗證了散射效應(yīng)的轉(zhuǎn)變。該工作在表面工程調(diào)控 AHE 的方向上進行了一些努力，希望可以拋磚引玉，拓寬 AHE 在自旋電子器件中的應(yīng)用。

• The sign reversal of anomalous Hall effect derived from the transformation of scattering effect in cluster-assembled Ni_0.8Fe_0.2 nanostructural films
  Ning Jiang, Bo Yang, Yulong Bai, Yaoxiang Jiang and Shifeng Zhao*(趙世峰，內(nèi)蒙古大學)
  Nanoscale, 2021,13, 11817-11826
  http://doi.org/10.1039/D1NR02313F

  

  
  

趙世峰 教授

內(nèi)蒙古大學

內(nèi)蒙古大學教授，博士生導師。2008 年獲得南京大學博士學位，師從王廣厚院士，2008-2011 年在南京大學固體微結(jié)構(gòu)國家重點實驗室從事博士后工作?，F(xiàn)任內(nèi)蒙古大學稀土微納米材料實驗室主任。獲內(nèi)蒙古杰出青年基金，內(nèi)蒙古青年創(chuàng)新人才獎，內(nèi)蒙古自然科學二等獎，入選內(nèi)蒙古新世紀 321 人才第一層次。主持國家自然科學基金面上項目、地區(qū)基金、內(nèi)蒙古自治區(qū)關(guān)鍵技術(shù)攻關(guān)計劃等。長期從事團簇物性、多功能復合薄膜物性、介電儲能、光伏效應(yīng)、電卡制冷等研究。在 JOURNAL OF MATERIALS CHEMISTRY A, ACTA MATERIALIA，APPLIED PHYSICS LETTERS, SCRIPTA MATERIALIA, NANOSCALE, CHEMICAL ENGINEERING JOURNAL, THE JOURNAL OF PHYSICAL CHEMISTRY C 等期刊上發(fā)表 SCI 論文 90 余篇。