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Nature Chemistry:實時響應(yīng)!Ru@PGS智能化適應(yīng)催化選擇性加氫反應(yīng)
隨著可再生碳資源的出現(xiàn),多功能催化劑成為選擇性氫化生物質(zhì)衍生底物和中間體的必要條件。然而,開發(fā)適應(yīng)性催化系統(tǒng),即反應(yīng)活性具有可逆調(diào)節(jié),能夠應(yīng)對可再生資源的間歇性仍面臨挑戰(zhàn)。

近日,德國馬克斯-普朗克化學(xué)能轉(zhuǎn)換研究所Walter Leitner(通訊作者)等人報道了一種催化劑系統(tǒng)(Ru@PGS),旨在氫化反應(yīng)中能隨著反應(yīng)原料氣體組成的改變而自適應(yīng)的進(jìn)行調(diào)控。
該催化劑由釕(Ru)納米顆粒和有機(jī)胺官能化聚合物接枝二氧化硅(SiO2)載體組成,使其具有活性和穩(wěn)定性,用于生物質(zhì)衍生的糠醛丙酮和相關(guān)底物的氫化反應(yīng)。
圖1. 糠醛丙酮的CO2可切換加氫的一般策略
當(dāng)反應(yīng)氣氛為純H2或H2/CO2混合物,對反應(yīng)底物的羰基進(jìn)行選擇性氫化可以實現(xiàn)自適應(yīng)性變化。通過CO2和H2在胺官能化載體上的催化反應(yīng)形成的烷基甲酸銨物種是導(dǎo)致催化劑活性變化的關(guān)鍵因素。由于該反應(yīng)是完全可逆的,催化劑性能幾乎實時響應(yīng)原料氣體組成。
圖2. 糠醛丙酮在間歇條件下加氫性能
Selectivity control in hydrogenation through adaptive catalysis using ruthenium nanoparticles on a CO2-responsive support. Nature Chemistry, 2021, DOI: 10.1038/s41557-021-00735-w.
https://doi.org/10.1038/s41557-021-00735-w.


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