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王鐵峰/藍(lán)曉程ACS Catalysis：亞表面碳作為選擇性促進(jìn)劑以提高乙炔半氫化中的催化性能
對(duì)于負(fù)載型金屬催化劑，亞表面位點(diǎn)可以通過電子效應(yīng)和幾何效應(yīng)顯著影響表面位點(diǎn)的吸附和反應(yīng)行為。PdCx中的亞表面碳已被證明是乙炔半氫化中有效的選擇性促進(jìn)劑。

基于此，清華大學(xué)王鐵峰和藍(lán)曉程等人開發(fā)了一種自上而下的策略合成雙金屬碳化物Ni3ZnC0.7/C催化劑，并從理論上計(jì)算了Ni3ZnC0.7上的反應(yīng)途徑，并為Ni3ZnC0.7/C催化劑設(shè)計(jì)了金屬-有機(jī)骨架層狀氫氧化物鹽衍生合成策略。
片狀Ni3ZnC0.7的形成通過原位X射線衍射(XRD)監(jiān)測(cè)相，并通過XRD、透射電子顯微鏡和選區(qū)電子衍射表征證實(shí)。在乙炔半加氫反應(yīng)中，Ni3ZnC0.7/C催化劑在100%乙炔轉(zhuǎn)化率下具有85%的乙烯選擇性，這驗(yàn)證了密度泛函理論計(jì)算的結(jié)論。
所有結(jié)果表明，在亞表面位點(diǎn)引入碳原子顯著提高了乙炔半氫化中的乙烯選擇性。該工作證明了碳化物在炔烴選擇性加氫中的良好性能。
Subsurface carbon as a selectivity promotor to enhance catalytic performance in acetylene semihydrogenation. ACS Catalysis, 2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c02099


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