通訊單位：中山大學(xué)化學(xué)學(xué)院
期刊編委會將其選為Dalton Transactions封面(cover)文章進(jìn)行重點介紹
本文利用蛋白粉作為氮源，通過簡單的球磨法合成單原子催化劑Fe1/NC，經(jīng)球差、透射電鏡等表征確定鐵的原子級分散結(jié)構(gòu)，利用同步輻射等表征確定Fe1-N4的錨定結(jié)構(gòu)，該催化劑在室溫條件下的乙苯氧化反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)異性能。單原子催化劑由于其極高的原子利用率和獨特的幾何-電子結(jié)構(gòu)，近年來在非均相催化領(lǐng)域受到廣泛應(yīng)用。摻雜雜原子的碳材料具有不規(guī)則的多孔結(jié)構(gòu)和較強的穩(wěn)定性，因此常被用作單原子催化劑的載體。其中，雜原子可作為穩(wěn)定金屬原子中心的錨定位點。因此，選擇易得的氮源對于單原子催化劑的發(fā)展極為重要。在生物系統(tǒng)中，存在大量含有豐富雜原子的有機物質(zhì)，可被用作合成單原子催化劑的前驅(qū)體。A) 設(shè)計了一種以蛋白粉為氮源，利用機械球磨法制備鐵單原子催化劑的路線；B）該路線制備出的鐵單原子催化劑分散均勻，鐵以Fe1-N4的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定存在；C）該鐵單原子催化劑在室溫下的乙苯氧化反應(yīng)中具有優(yōu)異性能和穩(wěn)定性，活性優(yōu)于納米粒子催化劑Fen/NC。本文采用機械球磨法，采用易得的商用蛋白粉作為氮源，按照一定比例與鐵前驅(qū)體Fe(NO3)3·9H2O和炭黑進(jìn)行機械球磨，之后在600 ℃下放入惰性環(huán)境的管式爐中煅燒，得到以氮碳材料為載體的鐵單原子催化劑（Fe1/NC）。此外，本文采用相似的方法，合成了納米粒子催化劑（Fen/NC），以及不加入蛋白粉的催化劑Fe/C。作者利用球差電鏡（HAADF-STEM）、同步輻射（EXAFS、XANES）等表征確定在Fe1/NC 中，F(xiàn)e單原子以Fe1-N4的結(jié)構(gòu)高度均勻分散在載體表面。而不加蛋白粉的Fe/C，由于缺少錨定位點，金屬發(fā)生團聚，形成納米粒子。在室溫下的乙苯氧化反應(yīng)中，F(xiàn)e1/NC表現(xiàn)出的活性遠(yuǎn)優(yōu)于納米粒子催化劑Fen/NC及不加蛋白粉的催化劑Fe/C。同時，F(xiàn)e1/NC循環(huán)反應(yīng)五次，活性無明顯降低，且依然保持單原子分散結(jié)構(gòu)。說明其具有較強的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。本文采用商用蛋白粉為氮源，通過簡單的機械球磨法制備單原子催化劑Fe1/NC，并在室溫下的乙苯氧化反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)異性能。此方法為利用簡單方法合成高效單原子催化劑提供了新的靈感和思路。本論文被Dalton Transactions 選為封面論文，中山大學(xué)碩士生程鈺潔為第一作者，中山大學(xué)紀(jì)紅兵教授、何曉輝副教授為文章的通訊作者。Protein Powder Derived Nitrogen-Doped Carbon Supported Atomically Dispersed Iron Sites for Selective Oxidation of EthylbenzeneYujie Cheng, Qingdi Sun, Liyun Huang, Qian He, Hao Zhang, Pengbo Wang, Ying Zhang, Shaolin Shi, Xingcong Zhang, Tao Gan, Xiaohui He,* Hongbing Ji*https://doi.org/10.1039/D1DT02001C
