電催化還原CO2制多碳產(chǎn)物，特別是具有高附加值和廣泛用途的低碳烯烴和含氧化合物，有望緩解化石能源消耗，并減少碳排放，具有重大意義。電催化還原CO2制多碳產(chǎn)物主要有兩條路線：直接路線和經(jīng)CO中間體的間接路線。電催化還原CO2制CO在固態(tài)電解池中已可實現(xiàn)商業(yè)應(yīng)用，使得間接法成為非常有前景的發(fā)展路線。銅基催化劑是唯一可以有效實現(xiàn)電催化還原CO2和CO制多碳產(chǎn)物的金屬。近年來，國內(nèi)外多個研究團(tuán)隊在電催化還原CO2和CO制多碳產(chǎn)物方面取得重大突破，兩條路線展現(xiàn)出不同的優(yōu)勢和劣勢。近日，廈門大學(xué)王野教授和謝順吉教授研究團(tuán)隊在化學(xué)領(lǐng)域權(quán)威綜述期刊Chemical Society Reviews上發(fā)表了題為 “Electrocatalytic reduction of CO2 and CO to multi-carbon compounds over Cu-based catalysts”的綜述性論文。該論文系統(tǒng)對比了銅基催化劑上CO2和CO電催化還原制多碳產(chǎn)物在反應(yīng)機理、選擇性、活性和穩(wěn)定性方面的異同點，并對當(dāng)前挑戰(zhàn)和未來發(fā)展方向做出了深入思考和前瞻性展望。該綜述基于近期的重大突破，系統(tǒng)比較了兩條路線在反應(yīng)機理、選擇性、活性和穩(wěn)定性方面的異同點。(1) 在反應(yīng)機理方面，CO是電催化還原CO2制多碳產(chǎn)物的重要中間體，因而電催化還原CO2和CO的C?C偶聯(lián)機理基本相似。但由于兩條路線的CO覆蓋度不同，從而影響C?C偶聯(lián)之后的中間體穩(wěn)定性，造成不同的產(chǎn)物分布。(2) 在選擇性方面，乙烯、乙醇、乙酸和正丙醇均為主要的多碳產(chǎn)物，但由于電催化還原CO不生成甲酸和CO，因而相較于電催化還原CO2具有更高的多碳產(chǎn)物選擇性。此外，電催化還原CO2和CO的多碳產(chǎn)物分布也存在顯著差異：電催化還原CO2具有更高的烯烴選擇性，而電催化還原CO具有更高的含氧化合物選擇性。進(jìn)一步探討了兩條路線提高單一多碳產(chǎn)物選擇性的策略和進(jìn)展。(3) 在活性方面，由于傳質(zhì)限制不同，兩條路線在H池和流動池中表現(xiàn)出不同的變化趨勢。流動池的反應(yīng)活性已接近工業(yè)應(yīng)用的要求，因而該綜述重點討論了流動池中電流密度≥ 1 A cm?2的突破性進(jìn)展。(4) 在穩(wěn)定性方面，由于CO2易和OH?反應(yīng)生成碳酸鹽，造成鹽積累，因而電催化還原CO相較于還原CO2具有更好的穩(wěn)定性。目前，兩條路線的穩(wěn)定性均遠(yuǎn)低于實際應(yīng)用的需求，因而該綜述還重點討論了提高催化劑和反應(yīng)系統(tǒng)穩(wěn)定性的策略和進(jìn)展。最后，該綜述對CO2和CO電催化還原制多碳產(chǎn)物領(lǐng)域中的挑戰(zhàn)和機遇進(jìn)行了系統(tǒng)總結(jié)和展望。https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2021/cs/d1cs00535a王野教授團(tuán)隊一直致力于C1化學(xué)領(lǐng)域的基礎(chǔ)研究。在CO2、CO、CH4和甲醇等小分子的催化選擇轉(zhuǎn)化方面，取得了一系列重要研究進(jìn)展(Nat. Catal. 2021, 4, 242; Energy Environ. Sci. 2021, 14, 37; Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 17735; Nat. Catal. 2020, 3, 478; Nat. Commun. 2020, 11, 827; Chem. Soc. Rev. 2019, 48, 3193; Nat. Commun. 2019, 10, 892; Nat. Catal. 2018, 1, 787; Nat. Commun. 2018, 9, 1181; Angew. Chem. Int. Ed. 2018, 57, 12012; Chem 2017, 3, 334; Angew. Chem. Int. Ed. 2016, 55, 4725)。
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