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第一作者：Yue Zhou, Lingwen Liao

通訊作者：Zhikun Wu, Nan Xia

通訊單位：中國科學院固體物理研究所

研究內(nèi)容：

除去或添加金屬納米簇的核心原子而不留下痕跡是一個巨大的挑戰(zhàn)，因為核心原子位于內(nèi)部并且被外部原子牢牢“訂住”。然而，像這樣對核心原子進行微調(diào)，對于改善性能以及深入了解核-性能之間的相互關(guān)系是非常重要的。光致發(fā)光（PL）是金屬納米簇（NCs）中最引人入勝的特點之一，但目前尚未被完全了解。受這些挑戰(zhàn)和問題的啟發(fā)，該課題組研究人員首次通過簡單的熱處理實現(xiàn)了金納米團簇中的兩個核心原子的無痕去除，并揭示了其對PL的影響。

要點一：

配體通過電荷轉(zhuǎn)移機制影響 PL；對于內(nèi)核，fcc結(jié)構(gòu)比非fcc結(jié)構(gòu)更有利于PL被報道；然而，當其他組成（結(jié)構(gòu)）參數(shù)相似時，核原子較少的納米團簇是否比核原子較多的納米團簇發(fā)射更廣泛。作者等人成功合成并充分表征了兩個納米團簇Au₄₆(m-MBT)₂₆ 和 Au₄₈(m-MBT)₂₆，首次實現(xiàn)了金屬納米團簇中核原子的無痕去除，并揭示了核原子數(shù)量的減少有利于PL發(fā)射。作者等人還證明了核Au-Au鍵的長度可以作為比較具有相似核結(jié)構(gòu)和尺寸的納米粒子的PL或核電荷狀態(tài)的指標。

要點二：

作者等人為了在不改變其他結(jié)構(gòu)的情況下實現(xiàn)內(nèi)核原子的添加或減少，沒有引入外來配體，而是使用光、電和熱等物理參數(shù)來調(diào)整內(nèi)核。通過在 80 °C 下加熱 Au₄₈(m-MBT)₂₆ 的甲苯溶液 20 小時，成功地從 Au₄₈(m-MBT)₂₆ 納米團簇中去除了兩個核原子。

圖1：Au₄₈(m-MBT)₂₆的a)UV/Vis/NIR光譜和b) ESI-MS光譜；Au₄₆(m-MBT)₂₆的 c)UV/Vis/NIR 光譜和 d) ESI-MS 光譜。

圖2：Au₄₈(m-MBT)₂₆納米團簇的結(jié)構(gòu)解剖，從a) non-fcc-Au₁₆ unit，b) quasi-fcc-Au₂₀ unit，c) Au₃₆核，d) 添加四個二聚體釘形成 Au₄₄(m-MBT)₁₂，e)添加四個單體釘形成Au₄₈(m-MBT)₂₀，f) 添加六個m-MBT配體以形成完整的結(jié)構(gòu) Au₄₈(m-MBT)₂₆。為清楚起見，省略了 C 和 H；S 綠色；Au 其他顏色。

圖3：a)通過無痕去除Au₄₈(m-MBT)₂₆中的兩個核原子，將Au₄₈(m-MBT)₂₆轉(zhuǎn)化為Au₄₆(m-MBT)₂₆；b) 加熱Au₄₈(m-MBT)₂₆使Au₄₈(m-MBT)₂₆轉(zhuǎn)變?yōu)?span style="font-family: "Times New Roman";">Au₄₆(m-MBT)₂₆。

圖4：a) Au₄₈(m-MBT)₂₆的核；b) 失去兩個核原子形成Au₃₄核；c) Au₄₆(m-MBT)₂₆的核；d) Au₄₈(m-MBT)₂₆的總結(jié)構(gòu)；e) Au₄₈(m-MBT)₂₆中兩個核金原子的損失；f) Au₄₆(m-MBT)₂₆的總結(jié)構(gòu)。為清楚起見，省略了C和 H；S 綠色、Au 其他顏色。

圖5：Au₄₆(m-MBT)₂₆ 和Au₄₈(m-MBT)₂₆ 的 a)光致發(fā)光光譜和 b) 量子產(chǎn)率。

參考文獻

Yue Zhou⁺, Lingwen Liao⁺, Shengli Zhuang, Yan Zhao, Zibao Gan, Wanmiao Gu, Jin Li, Haiteng Deng, Nan Xia,* and Zhikun Wu*. Traceless Removal of Two Kernel Atoms in a Gold Nanocluster and Its Impact on Photoluminescence. Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 8668–8672.