導讀
沼氣工程已被許多國家視為能源轉型的重要發(fā)展戰(zhàn)略之一。然而，體量巨大的副產物-沼渣無法及時消納，不僅成為限制沼氣工程發(fā)展的瓶頸之一，也對環(huán)境造成了潛在的威脅。因此，如何高效、安全地處理沼渣成為新的挑戰(zhàn)。沼渣制備生物炭，是一種將其資源化利用的有效方法。研究顯示，生物炭基催化劑的活性位點顯著影響體系中活性物種的生成，進而影響污染物的降解效率。然而，目前關于沼渣炭表面活性位點的調控及其活化PMS的影響效能與機制鮮有報道。
該研究制備了牛糞沼渣生物炭(DMDB)，用于PMS活化和磺胺甲惡唑(SMX)降解。較高的熱解溫度有利于活性位點的生成。其中，DMDB-800催化劑表現(xiàn)出良好的PMS活化性能，60 min內SMX降解率達到90.2%。通過log(k)值與活性位點的相關性分析，發(fā)現(xiàn)缺陷、石墨N和C-O是PMS活化的優(yōu)勢位點。1O2氧化和表面電子轉移是SMX降解的關鍵途徑。通過DFT計算和中間產物測定，提出了SMX的降解途徑。SMX降解過程主要發(fā)生磺胺鍵的斷裂、苯環(huán)的羥基化和氨基的氧化。綜上所述，本研究深入探討了調控DMDB上活性位點對PMS活化的強化機制，促進了沼渣生物炭在水處理高級氧化系統(tǒng)中的應用。
▲圖1. (a) 不同DMDB/PMS 體系對SMX的降解效率；(b) SMX降解動力學(c) 不同DMDB/PMS系統(tǒng)中的TOC去除效率；(d) DMDB-800循環(huán)降解實驗。反應條件：[催化劑]=1.00 g/L；[PMS]0=2.50mM；[SMX]0=15.00 mg/L；初始pH=5.56（來源：ScienceDirect）
▲圖2. SMX降解速率log (k)與(a)BET表面積；(b) ID/IG比率；(c) C=O含量；(d) DMDB的石墨N含量的相關性分析（來源：ScienceDirect）
▲圖3. DMDB-800/PMS系統(tǒng)中SMX的去除機理（來源：ScienceDirect）
參考文獻 聯(lián)系作者: 李寧，副教授，天津大學環(huán)境學院，Email：liningec@tju.edu.cn
