標題：Monoatomic Platinum-Embedded Hexagonal Close-Packed Nickel Anisotropic Superstructures as Highly Efficient Hydrogen Evolution Catalyst
第一作者：Jiabao Ding
通訊作者：Youyong Li
通訊單位：蘇州大學
研究內(nèi)容
具有特定晶體結(jié)構(gòu)的鉑 (Pt) 基納米結(jié)構(gòu)的合理設(shè)計在其多樣化應用中發(fā)揮著重要作用。在此，成功合成了單原子 Pt 嵌入六方密堆積鎳 (hcp Ni) 納米片的各向異性超結(jié)構(gòu) (ASs)，以實現(xiàn)高效析氫，其中不尋常的解離-擴散-解吸機制發(fā)揮了關(guān)鍵作用。Pt/Ni ASs 達到特定電流密度 (10 mA cm –2 ) 的過電位為 28.0 mV，遠低于傳統(tǒng) Pt/C 催化劑的過電位 (71.0 mV)。此外，在 100 mV 的過電位下，Pt/Ni ASs的 30.2 A mg Pt –1質(zhì)量活性比傳統(tǒng) Pt/C 催化劑（2.6 A mg Pt –1）。這項工作為合成嵌入單原子貴金屬的高度各向異性超結(jié)構(gòu)提供了一種新方法，以促進它們在催化應用中的應用前景。。
要點
通過一種簡單的策略，成功地合成了具有Pt單原子和hcp相的六方鎳納米片的良好結(jié)晶的Pt/Ni ASs。時間相關(guān)的實驗揭示了富鎳納米粒子的初步形成和進一步分枝的納米結(jié)構(gòu)的萌發(fā)。與此同時，Pt前驅(qū)體具有與Ni支鏈納米結(jié)構(gòu)的原電取代，Pt和Ni原子選擇性地共沉積在Ni ASs的特定平面上。制備的Pt/Ni復合材料在堿性電解質(zhì)下具有優(yōu)異的活性和耐久性。基于第一性原理計算，提出了一種不同尋常的離解擴散脫附機制來解釋HER增強的起源。
圖1. (a)具有代表性的Pt/Ni AS的TEM圖像。(a)中的插圖顯示Pt/Ni AS的側(cè)面投影。(b)從Pt/Ni AS獲得的HAADF-STEM圖像。(c)從Pt/Ni AS (b)中對應的紅色方塊上獲取的像差校正HAADF-STEM圖像。(d)從(c)中對應的白方框得到的FFT模式。(e)從(c)中的白方框得到的放大像差校正的HAADF-STEM圖像。(f)同一單Pt/Ni AS及其EDS元素映射圖像的HAADF-STEM圖像。
圖2. (a)歸一化XANES， (b) Pt l3邊EXAFS對Pt/Ni ASs、Pt箔和PtO 2的k2加權(quán)傅里葉變換。(c) Pt 4 f XPS譜(Pt / Ni的屁股。(d)小波變換(d) 2 k三EXAFS的Pt箔,(e)美國專利商標局2和(f) Pt / Ni的屁股。(g)規(guī)范化黃嘌呤和(h)光譜從k 2三倪K-edge EXAFS的傅里葉變換Pt / Ni的屁股,鎳箔,NiO。(i) Pt/Ni合金Ni 2p的XPS譜。
圖3. 性能表征圖
圖4. (b) Ni-fcc和Ni-hcp的氫擴散動力學。(c) Ni-hcp和Pt Ni-hcp對氫的吸附自由能。(d)單原子Pt嵌入hcp Ni的制氫途徑，即解離-擴散-解吸機制。
參考文獻
Jiabao Ding, Yujin Ji, Youyong Li, Guo Hong. Monoatomic Platinum-Embedded Hexagonal Close-Packed Nickel Anisotropic Superstructures as Highly Efficient Hydrogen Evolution Catalyst. Nano Lett.. 2021. https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c02313 DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c02313
