論文DOI:10.1016/j.jhazmat.2021.127680
該文章通過不同堿土金屬離子與SA配位構(gòu)型的差異,利用GO和MMT納米片層堆疊效應(yīng),成功制備出狹縫型孔隙結(jié)構(gòu)可控的氣凝膠,并用于選擇吸附平面結(jié)構(gòu)的水合銅離子。通過系列表征分析,Sr-G/M含有更致密的狹縫孔隙可以實現(xiàn)對Cu(Ⅱ)的更高效、更穩(wěn)定的選擇性吸附。考慮到Sr-G/M具有環(huán)境友好性、易制備性和良好的選擇吸附性,對于從復(fù)雜廢水系統(tǒng)中選擇性吸附Cu(Ⅱ)方面具有很大的應(yīng)用前景。GO基氣凝膠由于其固有的高孔隙率和大比表面積等優(yōu)點,從而引起了研究人員的關(guān)注。然而,作為廢水處理的吸附劑,GO基氣凝膠也存在明顯的缺點,例如純GO氣凝膠在水條件下的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性相對較差,通常會發(fā)生結(jié)構(gòu)崩塌,這對于回收再利用帶來了很大的困難,同時也可能造成二次污染。此外,許多金屬陽離子會爭奪純GO氣凝膠的含氧官能團,導(dǎo)致在復(fù)雜廢水系統(tǒng)中選擇性吸附目標污染物的性能降低。因此,研究先進的材料和技術(shù)以高效選擇性吸附復(fù)雜廢水系統(tǒng)中的目標污染物仍具有十分重要的意義。(1) 利用GO和MMT納米片的堆疊效應(yīng)形成具有狹縫孔隙的氣凝膠。(2) 通過不同堿土金屬離子與SA配位構(gòu)型的差異調(diào)控孔徑。(3) 平面形水合銅離子容易擴散到致密的狹縫孔隙中。一:Ca-G/M和Sr-G/M的微觀、宏觀形貌對比 ▲圖1. (a, b) GO和MMT的TEM圖像;(c, d) Ca-G/M的SEM圖像;(e, f) Sr-G/M的SEM圖像;(g, h) Ca-KA和Sr-L的EDS映射;(i, l) Ca-G/M和Sr-G/M的TEM圖像;(j, k) Ca-G/M的HRTEM圖像;(m, n) Sr-G/M的HRTEM圖像;(o-r) 冷凍干燥前后Ca-G/M和Sr-G/M的照片。
二:Ca-G/M和Sr-G/M的成鍵方式、孔徑對比▲圖2. (a) 金屬羧酸配位的不同類型;(b) GO、MMT、SA、Ca-G/M和Sr-G/M的FT-IR光譜;(c, d) Ca-G/M和Sr-G/M的N2吸附-解吸等溫線和相應(yīng)的孔徑分布曲線;(e) MMT、Ca-G/M和Sr-G/M中Al 2p的XPS光譜;(f) Ca-G/M中Ca 2p的XPS光譜;(g) Sr-G/M中Sr 2p的XPS光譜。
三:Ca-G/M和Sr-G/M整體孔隙結(jié)構(gòu)的形成機理對比▲方案1. Ca-G/M和Sr-G/M的孔隙結(jié)構(gòu)示意圖。
▲圖3. (a) pH值對Sr-G/M去除Cu(Ⅱ)的影響;(b) 標準化效應(yīng)的正態(tài)圖;(c) 去除效率標準化效應(yīng)的Pareto圖;(d) 吸附Cu(Ⅱ)的主要影響曲線;-1和1符號分別表示因子的低水平和高水平;(e) 去除Cu(Ⅱ)的相互作用效應(yīng)圖;(f) Sr-G/M在水中的抗干擾能力;(g) Sr-G/M的循環(huán)性能。
▲圖4. (a) Ca-G/M和Sr-G/M在循環(huán)試驗中的穩(wěn)定性和耐久性;(b) 循環(huán)試驗期間Sr-G/M的FT-IR光譜;(c) 循環(huán)試驗期間Sr-G/M的SEM圖像。
▲圖5. (a) Sr-G/M對Cu(Ⅱ)的選擇性去除效率;(b) 四種水合離子的構(gòu)型和水合半徑;(c) Sr-G/M在復(fù)雜廢水溶液中的選擇性吸附示意圖。
▲圖6. (a) Sr-G/M吸附前后的FT-IR光譜;(b) Sr-G/M吸附前后的總XPS光譜;(c) Sr-G/M吸附后的EDS(內(nèi)嵌Cu(Ⅱ)的映射圖);(d-f) Sr-G/M吸附后的Cu2p、O1s和C1s的XPS光譜。
本研究采用簡易冷凍干燥法成功制備了一種環(huán)境友好型氣凝膠(Sr-G/M),以高效選擇性地去除復(fù)雜廢水系統(tǒng)中的Cu(Ⅱ)。試驗證明在具有其他干擾金屬離子的情況下,Sr-G/M對Cu(Ⅱ)仍具有較高的選擇性,分配系數(shù)為41.85 L g-1,這是由于內(nèi)部形成了更致密的狹縫狀孔隙結(jié)構(gòu),這些孔隙結(jié)構(gòu)僅與平面水合物銅離子互補。本研究制備的Sr-G/M具有較高的去除能力、高效的選擇性和較強的再生能力,被認為是高效選擇性吸附Cu(Ⅱ)的理想吸附劑。渤海大學(xué)化學(xué)工藝專業(yè)碩士研究生。研究興趣:功能吸附材料的開發(fā)與應(yīng)用。目前在J Hazard Mater、J Polym Environ期刊上發(fā)表SCI收錄論文2篇,獲得授權(quán)實用新型專利1項。渤海大學(xué)環(huán)境工程專業(yè)副教授,碩士生導(dǎo)師。研究興趣:土壤修復(fù)技術(shù)和固體廢物資源化。在ACS Appl Mater Interfaces、Sep Purif Technol、J. Alloys Compd等國際著名期刊上以第一/通訊作者發(fā)表SCI收錄論文11篇,擔任《Journal of Alloys and Compounds》、《Journal of Polymers and the Environment》SCI期刊審稿人。渤海大學(xué)環(huán)境工程專業(yè)副教授,碩士生導(dǎo)師。遼寧省毛皮綠色制造產(chǎn)業(yè)技術(shù)創(chuàng)新戰(zhàn)略聯(lián)盟理事長,錦州市金屬材料產(chǎn)業(yè)創(chuàng)新聯(lián)盟專家委員,渤海大學(xué)環(huán)保產(chǎn)業(yè)技術(shù)研究所所長。研究興趣:化工清潔生產(chǎn)工藝,土壤與水污染修復(fù)技術(shù)、低碳減碳工藝技術(shù)開發(fā)及鈦基功能材料的制備工藝及應(yīng)用。在ACS Appl Mater Interfaces、Sep Purif Technol、J. Environ. Chem. Eng等國際著名期刊上以第一/通訊作者發(fā)表SCI收錄論文20篇,主持24項科研項目,以第一發(fā)明人獲得授權(quán)發(fā)明專利11項,近三年成果轉(zhuǎn)化合同金額623萬。X. Hao, S. Yang*, T. E*, Y. Li, High efficiency and selective removal of Cu(Ⅱ) via regulating the pore size of graphene oxide/montmorillonite composite aerogel. Journal of Hazardous Materials. DOI: 10.1016/j.jhazmat.2021.127680