由于光電轉(zhuǎn)換效率高、制備成本低等眾多優(yōu)勢(shì)，鈣鈦礦太陽能電池（PVSCs）作為新型光伏技術(shù)引起了學(xué)術(shù)界和工業(yè)界的廣泛關(guān)注。其中，空穴傳輸材料（HTM）對(duì)于PVSCs器件中空穴的提取與傳輸、載流子復(fù)合的抑制及保護(hù)鈣鈦礦活性層免受外界水、氧侵蝕等方面都起著至關(guān)重要的作用。然而，目前應(yīng)用最為廣泛的Spiro-OMeTAD以及PTAA的本征空穴遷移率較低，通常需采用具有吸水性的摻雜劑進(jìn)行摻雜，從而造成器件制備復(fù)雜化，器件性能重復(fù)性與穩(wěn)定性降低等問題。因此，發(fā)展具有高空穴遷移率、無需摻雜的HTM對(duì)于提升鈣鈦礦電池的綜合性能意義重大。
分子內(nèi)非共價(jià)鍵作用可以提高分子骨架的共平面性、改善分子間堆積，從而實(shí)現(xiàn)高的載流子遷移率。因此，引入分子內(nèi)非共價(jià)鍵作用來設(shè)計(jì)有機(jī)半導(dǎo)體材料已經(jīng)成為實(shí)現(xiàn)高性能的諸多有機(jī)電子器件（如有機(jī)場(chǎng)效應(yīng)晶體管和有機(jī)太陽能電池等）的重要分子設(shè)計(jì)策略之一。
近日，南方科技大學(xué)材料科學(xué)與工程系郭旭崗教授團(tuán)隊(duì)與中國科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所高鵬研究員團(tuán)隊(duì)合作，通過在HTM分子骨架中引入S???O非共價(jià)鍵作用以提高其空穴遷移率和相關(guān)理化性質(zhì)的調(diào)控，構(gòu)建了一組基于分子內(nèi)非共價(jià)鍵作用的新型無摻雜空穴傳輸材料。這些結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單的空穴傳輸材料實(shí)現(xiàn)了效率高達(dá)21.1%的高性能反式鈣鈦礦電池器件，該效率是目前反式鈣鈦礦太陽能電池器件中基于無摻雜小分子HTM的最高效率之一。
研究表明，引入S???O非共價(jià)鍵作用不但能對(duì)材料吸收、能級(jí)和熱學(xué)性質(zhì)進(jìn)行有效調(diào)控，其帶來的共平面分子結(jié)構(gòu)極大地促進(jìn)了分子間的緊密堆積；對(duì)比其它HTM分子，含S???O作用的HTM材料在保持平整形貌的同時(shí)更容易形成偏晶態(tài)的膜，因此極大提高了其純膜的空穴遷移率，從而為作為高性能的無摻雜型HTM提供了可能。尤其是對(duì)同時(shí)引入具備強(qiáng)拉電子與鈍化功能的CN基團(tuán)后的BTORCNA HTM分子，不僅具有更高的載流子提取能力、傳輸性質(zhì)，還能更為有效地鈍化鈣鈦礦表面缺陷，從而最終實(shí)現(xiàn)了高達(dá)21.1％的出色能量轉(zhuǎn)換效率和相對(duì)于基于不含S???O作用的HTM分子更好的器件穩(wěn)定性。 總之，該研究證明了基于分子內(nèi)非共價(jià)鍵作用這一材料設(shè)計(jì)策略來構(gòu)筑無需摻雜的、具有高載流子遷移率的電荷傳輸層（HTM和電子傳輸層）的巨大潛力，也為實(shí)現(xiàn)高性能的無摻雜型倒置鈣鈦礦太陽能電池器件提供了新的研究思路。 論文信息： Intramolecular Noncovalent Interaction-Enabled Dopant-Free Hole-Transporting Materials for High-Performance Inverted Perovskite Solar Cells Yang, K.; Liao, Q.; Huang, J.; Zhang, Z.; Su, M.; Chen, Z.; Wu, Z.; Wang, D.; Lai, Z.; Woo, H. Y.; Cao, Y.; Gao, P.*; Guo, X.* 文章第一作者為南方科技大學(xué)材料科學(xué)與工程系研究學(xué)者楊坤，郭旭崗教授和高鵬研究員為共同通訊作者。 Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202113749
