生物基高端材料在近幾年得到了廣泛的關(guān)注，相關(guān)單體的合成一直是生物質(zhì)轉(zhuǎn)化領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。1,3-丙二醇是合成聚對苯二甲酸丙二醇酯(PTT)和聚氨酯等聚酯材料的重要單體，可作為有機(jī)溶劑用于油墨、印染、防凍劑等行業(yè)。近年研究表明，以1，3-丙二醇為單體合成的PTT既具有聚對苯二甲酸乙二醇酯（PET）的化學(xué)穩(wěn)定性，又具有良好的回彈性和抗污染性，PTT纖維被看作是未來聚酯材料重要的替代產(chǎn)品，具有廣闊的發(fā)展空間。
1,3-丙二醇的綠色高效合成是我國化工行業(yè)急需攻克的重大難題。目前，其生產(chǎn)技術(shù)主要包括丙烯醛水合法，環(huán)氧乙烷羰基化法和生物發(fā)酵法，甘油直接氫解轉(zhuǎn)化為1,3-丙二醇這一路線，因其廣泛的原料來源和較高的原子經(jīng)濟(jì)性被認(rèn)為是一條極具應(yīng)用開發(fā)前景的新路線。如何提高甘油轉(zhuǎn)化路線中1,3-丙二醇的選擇性和收率，仍然是該領(lǐng)域面臨的重大挑戰(zhàn)。
針對上述問題，中國石油大學(xué)（華東）催化反應(yīng)工程團(tuán)隊(duì)綜合分析了甘油直接氫解轉(zhuǎn)化為1,3-丙二醇體系的Pt-WOx基和Ir-ReOx基催化劑最新研究進(jìn)展。雖然之前的文獻(xiàn)對催化劑的粒徑、載體效應(yīng)以及表面酸度進(jìn)行了廣泛研究，但對于 “金屬-固體酸”界面空間和電子結(jié)構(gòu)調(diào)節(jié)催化劑性能的機(jī)制尚不明晰。因此，本文對“金屬-酸界面”的空間構(gòu)型和電子結(jié)構(gòu)如何影響甘油分子內(nèi)羥基的活化氫解進(jìn)行了全面而詳細(xì)的分析，綜合比較文獻(xiàn)中實(shí)驗(yàn)研究和DFT計(jì)算結(jié)果，并對Pt-WOx和Ir-ReOx催化劑上原位Br?nsted酸位的形成機(jī)理進(jìn)行了詳細(xì)討論?？偠灾?，界面空間位阻和電子轉(zhuǎn)移效應(yīng)對金屬催化劑活性和選擇性的調(diào)節(jié)至關(guān)重要。本篇綜述將為選擇性加氫催化劑的空間和電子結(jié)構(gòu)調(diào)控提供了新的分析視角。
論文信息： Hydrogenolysis of Glycerol to 1,3-Propanediol: Are Spatial and Electronic Configuration of “Metal-Solid Acid” Interface Key for Active and Durable Catalysts? Dongpei Zhang, Quanxing Zhang, Ziqi Zhou, Ze Li, Kexin Meng, Tianqi Fang, Zhenchao You, Dr. Guangyu Zhang, Bin Yin, Dr.?Prof. Jian Shen, Dr.?Prof. Chaohe Yang, Wenjuan Yan, Xin Jin 文章第一作者是中國石油大學(xué)（華東）博士研究生張東培，通訊作者是金鑫副教授。 ChemCatChem DOI: 10.1002/cctc.202101316
