對新興金屬材料的形貌和電子性質(zhì)同時進行工程設(shè)計是提高其作為氧還原反應(yīng)（ORR）電催化劑性能的有效策略。在鈀（Pd）金屬中同時引入納米孔結(jié)構(gòu)和穩(wěn)定的原子摻雜劑，可以提高Pd金屬烯電催化活性和穩(wěn)定性。因此，還需要深入了解復雜的中間體吸附過程。
近日，江南大學Shuanglong Lu、Mingliang Du，中科院寧波材料所Qiuju Zhang報道了開發(fā)出了一種Fe摻雜的超薄多孔Pd金屬烯（Fe-Pd UPM），它由幾個原子層組成，其中內(nèi)層輕微摻雜的Fe原子以調(diào)節(jié)金屬烯的電子態(tài)。
本文要點
要點1. 得益于其形貌特征、多孔結(jié)構(gòu)和穩(wěn)定的內(nèi)層Fe摻雜，在堿性溶液中，Fe-Pd UPM表現(xiàn)出優(yōu)異的ORR活性，在0.9 V（vs.RHE）下的質(zhì)量活性為0.736 A mgPd?1，分別是商用Pt/C和商用Pd/C的6.29倍和10.08倍。此外，Fe-Pd UPM具有顯著提高的穩(wěn)定性，10000次循環(huán)后活性損失僅為5.1%，遠低于商用催化劑和Pd金屬烯。
要點2. 密度泛函理論（DFT）計算表明，內(nèi)摻Fe層比表面層的形成能相對較小。此外，計算表明，Fe-Pd UPM ORR活性主要是由于內(nèi)層中存在微量的Fe摻雜而增強，這促進了H*和O*反應(yīng)生成OH*。這項工作強調(diào)了合理設(shè)計和合成在清潔和可再生能源應(yīng)用中有前途的電催化納米催化劑的重要性。Shaoda Huang, et al, Sublayer Stable Fe Dopant in Porous Pd Metallene Boosts Oxygen Reduction Reaction, ACS Nano, 2021DOI: 10.1021/acsnano.1c07574https://doi.org/10.1021/acsnano.1c07574
