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ACS Nano：氮摻雜碳納米片上原子分散Fe電催化氮氧化生產(chǎn)硝酸鹽
與NRR上存在的寄生析氫反應（HER）不同，由于競爭性析氧反應（OER）產(chǎn)生的O2可能有利于N2氧化（NOR）以生成硝酸鹽，使得電催化NOR是一種潛在的替代電化學NRR合成氨的方法，以實現(xiàn)更高的人工固氮效率和選擇性。鐵物種已經(jīng)展示了其吸附N2分子并觸發(fā)N2活化的驚人能力，取得了令人印象深刻的NRR性能。此外，以前的工作已經(jīng)證明了鐵基催化劑對NOR的活性，具有良好的NO3? FE和產(chǎn)率。


基于此，香港城市大學支春義教授報道了開發(fā)了一種原子分散的Fe催化劑，AD-Fe NS，通過電催化NOR來合成硝酸鹽。


本文要點


要點1. AD-Fe NS催化劑具有良好的NOR催化活性，NO3?產(chǎn)率為6.12 μmol mg?1 h?1（2.45 μmol cm?2 h?1），NO3?FE為35.63%。


要點2. 理論研究表明，活性Fe中心的空3d軌道接受N2分子的孤對電子，而活性Fe中心的占據(jù)3d軌道將它們的電子貢獻給N2分子的空π*軌道。結(jié)果，N2分子有效地結(jié)合在活性Fe位點上并被激活，從而觸發(fā)隨后的NOR。此外，研究人員還提出了與NOR相關(guān)的途徑，指出了寄生OER產(chǎn)生的O2在NO3?合成中的積極作用。

本工作不僅證明了AD-Fe NS對NOR制硝酸鹽具有良好的催化活性，而且從人工固氮為含氮化學品的角度，為低效率的氮還原制氨提供了一種很有前途的替代方法。



Ying Guo, et al, Electrochemical Nitrate Production via Nitrogen Oxidation with Atomically Dispersed Fe on N?Doped Carbon Nanosheets, ACS Nano, 2021
DOI: 10.1021/acsnano.1c08109
https://doi.org/10.1021/acsnano.1c08109


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