Pd基催化劑廣泛用于乙炔的半加氫，因為它們可以有效地活化H2，但由于乙烯在Pd上的強烈吸附，通常會產(chǎn)生過度氫化產(chǎn)物。此外，由于吸附質(zhì)之間的線性比例關(guān)系，H2的活化和解離也受到限制，從而需要較高的反應(yīng)溫度。
因此，開發(fā)一種在低溫下具有高選擇性和高活性的催化劑用于炔烴的半氫化是機具挑戰(zhàn)性的。
基于此，天津大學(xué)鄒吉軍和潘倫等在α-Fe2O3(012)上構(gòu)建了Pd-Fe原子對，以結(jié)合Pd團簇對H2活化和Pd單原子在炔烴半氫化中解吸C=C中間體的優(yōu)勢。它在苯乙炔半氫化成苯乙烯的間歇反應(yīng)中提供接近100%的轉(zhuǎn)化率和>97%的選擇性，并且具有高達(dá)94.7%的乙烯選擇性，以繼續(xù)純化乙烯流中的乙炔，并在200小時的測試中具有出色的穩(wěn)定性。
Pd和Fe之間的強電子耦合誘導(dǎo)了在費米能級附近具有豐富的d電子，表現(xiàn)出Pd促進(jìn)H2活化的功能，并且單獨的Pd位點仍具有單個Pd原子加速C=C中間解吸的功能。因此，Pd-Fe原子對能夠打破半氫化中催化活性和選擇性之間的權(quán)衡。
這項工作為開發(fā)具有超低貴金屬負(fù)載量的高效單中心對催化劑開辟了道路，用于選擇性加氫等。
Pd/Fe2O3 with Electronic Coupling Single-Site Pd-Fe Pair Sites for Low-Temperature Semihydrogenation of Alkynes. Journal of the American Chemical Society, 2021. DOI: 10.1021/jacs.1c11740
