目前，人們越來越關(guān)注可再生能源轉(zhuǎn)換和儲存設(shè)備的開發(fā)，如金屬空氣電池和燃料電池，而這些器件的實(shí)際應(yīng)用受到氧還原反應(yīng)(ORR)的限制，因?yàn)樗婕岸鄠€電子轉(zhuǎn)移過程和中間產(chǎn)物的吸附/解吸，導(dǎo)致高勢壘和緩慢的反應(yīng)動力學(xué)。
因此，開發(fā)針對ORR的高活性電催化劑對于使用可再生能源的清潔能源至關(guān)重要。基于此，南京航空航天大學(xué)彭生杰團(tuán)隊(duì)提出了一種有效調(diào)節(jié)單原子位點(diǎn)電催化氧還原活性的一般策略。
研究人員通過涂層熱解-刻蝕-熱解法合成了嵌入氮摻雜碳襯底的納米金屬團(tuán)簇增強(qiáng)的M-N-C原子位。M-N-C部分和金屬原子團(tuán)簇之間的相互作用導(dǎo)致電子重新分布，從而產(chǎn)生獨(dú)特的電子構(gòu)型和更帶正電荷的M-N位點(diǎn)。該催化劑明顯優(yōu)化了反應(yīng)中間體的吸附/解吸，加速了反應(yīng)動力學(xué)。
此外，原子M-N-C和金屬團(tuán)簇的共存擴(kuò)展了M-N鍵，從而調(diào)節(jié)了M-N-C配位環(huán)境，有利于4電子轉(zhuǎn)移途徑。與納米粒子修飾的對應(yīng)物相比，M-ACSA@NC表現(xiàn)出優(yōu)異的ORR活性。與商業(yè)Pt/C催化劑相比，合成的催化劑具有相同的半波電位(0.90 VRHE)和相當(dāng)?shù)臄U(kuò)散極限電流密度(6.3 mA cm-2)。
當(dāng)用作柔性固態(tài)和水性金屬空氣電池的陰極催化劑時，M-ACSA@NC顯示出增強(qiáng)的放電功率密度和優(yōu)越的容量。這一策略可以啟發(fā)人們探索更高效的單原子電催化劑，并有助于深入研究原子電催化劑的性能優(yōu)化。
Clusters Induced Electron Redistribution to Tune Oxygen Reduction Activity of Transition Metal Single-Atom for Metal-Air Batteries. Angewandte Chemie International Edition, 2021. DOI: 10.1002/anie.202116068
