直接乙醇燃料電池是最高效、最環(huán)保的能源轉(zhuǎn)換裝置之一，受到廣泛關(guān)注。乙醇氧化反應(yīng)（EOR）是一個多電子慢動力學(xué)過程，其中不完全氧化產(chǎn)生的大量副產(chǎn)物大大降低了通過提高采收率進行能量轉(zhuǎn)換的效率。
基于此，青島科技大學(xué)王磊教授和賴建平教授（共同通訊作者）等人報道了一種簡便的方法，并利用該方法合成了一種對堿性 EOR具有高C1選擇性的新型三金屬烯，稱為多孔PdWM（M=Nb, Mo和Ta）。
在優(yōu)化多孔PdWM的組成和比例后，所制備的Pd50W27Nb23/C三金屬烯的質(zhì)量活性（15.6 A mgPd-1）和C1選擇性（55.5%），優(yōu)于商用Pt/C（1.3 A mgPd-1，5.9%）、Pd/C（5.0 A mgPd-1，7.2%）和Pd97W3/C雙金屬烯（9.5 A mgPd-1，14.1%），其中質(zhì)量活性分別是Pt/C、Pd/C和Pd97W3/C雙金屬烯的12.0、3.3和1.6倍。在EOR產(chǎn)物的氣相色譜分析中，Pd50W27Nb23/C表現(xiàn)出比Pt/C、Pd/C和Pd97W3/C高得多的C1選擇性。
此外，Pd50W27Nb23/C的抗CO中毒能力也超過了其他制備的催化劑。作者利用原位傅里葉變換紅外（FTIR）光譜和密度泛函理論（DFT）計算研究發(fā)現(xiàn)，Pd50W27Nb23/C中的W和Nb促進了CH3CH2OH的吸附，親氧高價Nb加速了CO和CHx物種的后續(xù)氧化。同時，Nb促進了C-C鍵的斷裂，提高了C1的選擇性。
更重要的是，作者利用同樣的方法合成的Pd60W28Mo12/C和Pd64W27Ta9/C也表現(xiàn)出優(yōu)異的EOR質(zhì)量活性和C1選擇性，它們的EOR質(zhì)量活性分別為14.8和13.3 A mgPd-1、C1選擇性分別為43.7%和35.0%。該研究介紹了三金屬烯的合成和應(yīng)用，并證明了引入高價金屬可以促進C-C鍵的斷裂，同時將促進其他電催化劑反應(yīng)的研究。
Porous PdWM (M=Nb, Mo and Ta) Trimetallene for High C1 Selectivity in Alkaline Ethanol Oxidation Reaction. Adv. Sci., 2021, DOI: 10.1002/advs.202103722.
https://doi.org/10.1002/advs.202103722.
