電化學(xué)水分解制氫是解決全球能源危機(jī)和日益嚴(yán)重的環(huán)境問題的有效途徑。然而，由于陽(yáng)極析氧反應(yīng)(OER)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)緩慢的限制，水電解的大規(guī)模應(yīng)用幾十年來(lái)一直是一個(gè)挑戰(zhàn)。因此，開發(fā)高活性和低成本的OER催化劑是克服該限制的有效策略。近日，哈爾濱工業(yè)大學(xué)秦偉和吳曉宏等通過簡(jiǎn)便的球磨法合成了一種晶界密度可控的金屬間化合物(FexCo1- x)2B OER催化劑(GB-(FexCo1- x)2B)，以實(shí)現(xiàn)高效穩(wěn)定電催化OER。
受益于晶界密度和電子結(jié)構(gòu)的調(diào)節(jié)，負(fù)載在還原氧化石墨烯上的最佳GB-(Fe0.66Co0.34)2B (GB-(Fe0.66Co0.34)2B/RGO)顯示出增強(qiáng)的OER活性。具體而言，在1.0 M KOH溶液中，GB-(Fe0.66Co0.34)2B/RGO在10 mA cm-2的電流密度下表現(xiàn)出221 mV的低OER過電位和38.2 mV dec-1的Tafel斜率，均低于GB-Co2B/RGO催化劑(275 mV和84.6 mV dec-1)。此外，GB-(Fe0.66Co0.34)2B/RGO在1.46 V vs. RHE下，在100 h內(nèi)電流密度沒有明顯下降，表明該催化劑具有出色的長(zhǎng)期穩(wěn)定性。實(shí)驗(yàn)結(jié)果和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，F(xiàn)e在金屬間化合物Co2B催化劑可以誘導(dǎo)產(chǎn)生更高密度的晶界并調(diào)節(jié)電子結(jié)構(gòu)，并且Fe摻雜Co2B促進(jìn)OER中間物種(MOO-的形成)。另外，該系統(tǒng)中電極/電解質(zhì)界面處的電子傳輸更好，晶界密度高，OER反應(yīng)的活性位點(diǎn)多，因此提高了GB-(Fe0.66Co0.34)2B的OER活性。這些發(fā)現(xiàn)為開發(fā)雙金屬GB-(FexCo1- x)2B系統(tǒng)以及探索其他具有高密度晶界的高效催化劑提供了新思路。Grain Boundary Density and Electronic Dual Modulation of Intermetallic Co2B by Fe Doping toward Efficient Catalyst for Oxygen Evolution Reaction. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.121034
