推進燃料電池等高效能源轉(zhuǎn)換裝置的發(fā)展，是構(gòu)建低碳循環(huán)能源體系、降低對化石燃料依賴、減少環(huán)境污染的必要條件。因此，設(shè)計新興金屬烯材料的形態(tài)和電子特性以提高其作為氧還原反應(yīng)(ORR)電催化劑性能至關(guān)重要。近日，中科院寧波材料所張秋菊和江南大學杜明亮、陸雙龍等使用簡單的一鍋濕化學法合成了一種高效且穩(wěn)定的ORR電催化劑，即由幾層二維原子金屬烯層組成的Fe摻雜超薄多孔Pd金屬烯(Fe-Pd UPM)。由于Fe-Pd UPM獨特的形態(tài)特征、多孔結(jié)構(gòu)和穩(wěn)定的內(nèi)層Fe 摻雜劑，其表現(xiàn)出出色的ORR活性。具體而言，在0.1 M KOH溶液中，F(xiàn)e-Pd UPM在0.9 V vs. RHE時的質(zhì)量活性為0.736 A mgPd-1，分別是商業(yè)Pt/C和商業(yè)Pd/C的6.29倍和10.08倍。此外，F(xiàn)e-Pd UPM還表現(xiàn)出增強的穩(wěn)定性，在10000次循環(huán)后質(zhì)量活性僅損失5.1%，這遠小于Pd金屬烯。實驗結(jié)果和密度泛函理論(DFT)計算表明，與表面層Pd(111)相比，內(nèi)部Fe摻雜層Pd(111)表現(xiàn)出相對較小的形成能；表面Fe原子表現(xiàn)出更強的O*結(jié)合能，而更深層的Fe摻雜對表面Pd原子表現(xiàn)出較弱的影響。因此，F(xiàn)e-Pd UPM優(yōu)異的ORR活性主要源自內(nèi)層中存在痕量Fe摻雜劑，這有助于H*和O*反應(yīng)形成OH*。這項工作強調(diào)了合理設(shè)計和合成用于生產(chǎn)清潔和可再生能源的電催化納米催化劑的重要性。Sublayer Stable Fe Dopant in Porous Pd Metallene Boosts Oxygen Reduction Reaction. ACS Nano, 2021. DOI: 10.1021/acsnano.1c07574
