開發(fā)用于析氫反應(yīng)(HER)和析氧反應(yīng)(OER)，特別是在高電流密度下的高效、經(jīng)濟(jì)且環(huán)保的雙功能催化劑對于實現(xiàn)電催化全分解水的工業(yè)應(yīng)用至關(guān)重要。在這項工作中，中南大學(xué)李周、甘雪萍和龔深等合理設(shè)計和制造了Ni單原子、Fe單原子和NiFe納米合金負(fù)載在碳納米管上的非貴金屬雙功能催化劑(NiSAFeSA-NixFe/CNT)，以實現(xiàn)高效電催化水分解。實驗結(jié)果顯示，在1 M KOH中，優(yōu)化的NiSAFeSA-Ni50Fe/CNT催化劑在10 mA cm-2電流密度下的HER和OER過電位分別為64 mV和227 mV。此外，該催化劑在1 M KOH中進(jìn)行整體水分解時，僅需1.49 V的低電池電壓就能實現(xiàn)10 mA cm-2的電流密度；在1.80 V的電池電壓下，電流密度高達(dá)382 mA cm-2，超過目前報道的大多數(shù)材料。更重要的是，NiSAFeSA-Ni50Fe/CNT還具有優(yōu)異的持久穩(wěn)定性，可以在10 mA cm-2下連續(xù)穩(wěn)定運行30小時。實驗結(jié)果和密度泛函理論(DFT)計算表明，對于有和沒有N摻雜的樣品，速率決定步驟的熱力學(xué)勢壘幾乎相同，即氮元素配位不影響優(yōu)化的NiSAFeSA-Ni50Fe/CNT體系的催化性能，并且催化劑的有效結(jié)構(gòu)可以通過簡單的兩步氧化和再還原過程完全重建，OER、HER和整體水分解的催化性能完全恢復(fù)到初始水平。該工作表明，NiSAFeSA-Ni50Fe/CNT非貴金屬雙功能催化劑對OER、HER和整體水分解具有極其優(yōu)異的電催化性能，在經(jīng)濟(jì)地實現(xiàn)整體水分解工業(yè)化方面顯示出巨大潛力。Single-Atom and Bimetallic Nanoalloy Supported on Nanotubes as a Bifunctional Electrocatalyst for Ultrahigh-Current-Density Overall Water Splitting. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.1c04454
