電化學CO2還原反應(yīng)（CO2RR）的活性和選擇性通常受到CO2進入催化劑表面的限制，并被競爭性析氫反應(yīng)（HER）所取代。
基于此，上海大學羅穩(wěn)副教授（通訊作者）等人報道了用作催化劑粘合劑的聚合物可以有效調(diào)節(jié)催化劑附近CO2相對于H2O的可及性，從而調(diào)節(jié)CO2RR的性能。
作者選擇了具有不同親水性的三種聚合物作為銅（Cu）催化劑的粘合劑，分別是聚丙烯酸（PAA）、Nafion和氟化乙烯丙烯（FEP）。通過該研究揭示了它們獨特的疏水特性可以改變H2O和CO2到電極表面的傳輸，從而極大地影響CO2RR的活性和選擇性。
作者觀察到對碳質(zhì)產(chǎn)品的選擇性增強，特別是在C2+產(chǎn)物中，這是由FEP粘合劑的疏水性引起的。作者還觀察到由親水粘合劑（即PAA）誘導的H2選擇性增加。
在厚度僅為1.2 nm時，這些粘合劑強烈影響C2+產(chǎn)物的活性和選擇性。在FEP作為粘合劑的情況下，在傳統(tǒng)的H電池中，在-1.1 V vs. RHE下，C2+的法拉第效率（FE）達到了50%，而在流動電池中，在-0.76 V vs. RH下，C2+的分電流密度超過600 mA cm-2，并且FE達到了約77%。通過異位和原位表征證實了聚合物粘合劑在調(diào)節(jié)局部環(huán)境中的重要作用。
這種高性能歸因于FEP的疏水（親氣）特性，它降低了H2O的局部濃度，提高了反應(yīng)物（即CO2）和反應(yīng)中間體（即CO）的濃度。該研究表明利用聚合物粘合劑調(diào)節(jié)電催化劑的疏水性是調(diào)節(jié)氣-固-液界面電化學反應(yīng)性能的一種很有前途的方法。
Enhanced Electrocatalytic CO2 Reduction to C2+ Products by Adjusting the Local Reaction Environment with Polymer Binders. Adv. Energy. Mater., 2022, DOI: 10.1002/aenm.202103663.
https://doi.org/10.1002/aenm.202103663.
