近年來,光催化劑能夠有效地將水分解成氫氣和氧氣,實現(xiàn)太陽能的可持續(xù)轉換。水氧化反應是光催化分解水的基本半反應,由于四電子轉移反應,水氧化成為速率決定步驟。由于反應速度慢和缺乏高效催化劑,水氧化研究進展緩慢。
基于此,清華大學朱永法教授(通訊作者)等人報道了一種利用咪唑溶劑法合成的具有高結晶度的苝酰亞胺超分子光催化劑(PDI-NH)。
通過實驗測試發(fā)現(xiàn),PDI-NH催化劑實現(xiàn)了突破性的析氧反應(OER)速率,達到了40.6 mmol g-1 h-1,幾乎超過了所知的所有光催化劑。
同時,在400 nm處的表觀量子產(chǎn)率(AQY)為10.4%,是低結晶PDI-NH的1353倍。其高度結晶的結構來自于在熔融咪唑溶劑中通過π-π堆積和氫鍵的有序自組裝過程。
研究發(fā)現(xiàn),PDI-NH催化劑優(yōu)異的性能歸因于其高結晶度引起的強大的內置電場,這極大地加速了電荷分離和轉移。更重要的是,PDI-NH非常穩(wěn)定,可以重復使用超50 h而不會降低性能。
總之,具有強內建電場的結晶PDI-NH為光催化OER提供了啟示,為有機光催化劑的設計提供了新思路。
High Photocatalytic Oxygen Evolution via Strong Built-in Electric Field induced by High Crystallinity of Perylene Imide Supramolecule. Adv. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adma.202102354.
https://doi.org/10.1002/adma.202102354.