作為一種有價(jià)值且環(huán)保的氧化劑，過氧化氫(H2O2)已廣泛應(yīng)用于各個(gè)行業(yè)(包括造紙和紙漿漂白、廢水處理、化學(xué)合成和消毒劑等)。熱催化氣態(tài)H2和O2的直接反應(yīng)是合成H2O2的一種可行方法，但這種熱催化路線存在安全性和生產(chǎn)率問題。因此，目前仍然需要一種具有成本效益和環(huán)境友好的技術(shù)來實(shí)現(xiàn)綠色H2O2合成。基于此，莫納什大學(xué)王煥庭、朱印龍和格里菲斯大學(xué)王云等通過簡單的金屬-有機(jī)配位聚合物熱解策略，設(shè)計(jì)并制備了一種錨定在多孔O，N摻雜碳納米片上的新型W SAC(W1/NO-C)，作為2e- ORR電催化劑。
實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，W1/NO-C在0.1 M KOH溶液中具有優(yōu)異的2e- ORR性能，具體而言，W1/NO-C的起始電位高達(dá)0.815 V；在0.2 V-0.7 V的寬電位范圍內(nèi)，H2O2選擇性> 90%；H2O2產(chǎn)率≈1.23 mol gcat-1 h-1和FE≈95%。更重要的是，W1/NO-C還具有優(yōu)異的穩(wěn)定性，其在0.6 V下連續(xù)運(yùn)行20小時(shí)，H2O2選擇性> 90%，優(yōu)于報(bào)道的大多數(shù)最先進(jìn)的催化劑。實(shí)驗(yàn)結(jié)果和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，W1/NO-C中獨(dú)特的三齒W1N1O2配位結(jié)構(gòu)，其中單個(gè)W原子與兩個(gè)O原子和一個(gè)N原子配位，是H2O2電化學(xué)合成優(yōu)異性能的根源。W1/NO-C中與O相鄰的C原子是2e- ORR的活性位點(diǎn)；中心W原子上熱力學(xué)有利的OH-吸附在優(yōu)化HOO*中間體的結(jié)合能方面也起著關(guān)鍵作用，從而實(shí)現(xiàn)高的H2O2選擇性。這項(xiàng)研究開辟了一條新的途徑來設(shè)計(jì)具有優(yōu)異活性和耐用的無PGM的SAC，以實(shí)現(xiàn)高效的電化學(xué)H2O2合成。High-Efficiency Electrosynthesis of Hydrogen Peroxide from Oxygen Reduction Enabled by a Tungsten Single Atom Catalyst with Unique Terdentate N1O2 Coordination. Advanced Functional Materials, 2021. DOI: 10.1002/adfm.202110224
