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ChemElectroChem:用自組裝策略控制復(fù)合催化劑活性晶面,有效提升甲醇電催化氧化性能

直接甲醇燃料電池(DMFC)由于具有能量密度高、工作溫度低等優(yōu)點(diǎn),作為一種有潛力的可再生能源而備受關(guān)注。陽極甲醇氧化反應(yīng)(MOR)是決定DMFC整體性能的關(guān)鍵技術(shù)之一。鉑基納米催化劑通常被認(rèn)為是最先進(jìn)的MOR電催化劑,相關(guān)催化材料性能正在通過活性晶面控制、多組分復(fù)合等路徑逐年提升。然而,在同一材料中,同時(shí)獲得多組分的協(xié)同效應(yīng),以及形成對(duì)活性晶面的控制是具備挑戰(zhàn)的,會(huì)受到制備策略、方法和有效性的制約。

圖1.Pt-WC/CNT復(fù)合材料形成過程及其用于甲醇電氧化反應(yīng)示意圖

為突破這一挑戰(zhàn),浙江工業(yè)大學(xué)陳趙揚(yáng)所在課題組報(bào)道了一種通過自組裝路徑間接控制各組分性狀的方法,在常規(guī)氣固反應(yīng)條件下獲得了在碳納米管(CNT)上負(fù)載的晶面受控的Pt-WC納米顆粒(Pt-WC/CNT)用以MOR。為了充分利用鉑、碳化鎢(WC)和CNT的性質(zhì)和特點(diǎn),該設(shè)計(jì)策略是在反應(yīng)中引入原位生長的CNT載體來實(shí)現(xiàn)間接誘導(dǎo),以分散WC并且控制WC的晶形,而Pt顆粒受均勻分散在CNT載體上的WC納米晶影響。WC納米顆粒在CNT上分散良好,HRTEM圖像顯示了CNT表面和圍繞在CNT上的WC(100)顆粒,此晶面間接影響了Pt納米顆粒(~5nm)的晶面取向。電化學(xué)測試表明,所制備的Pt-WC/CNT-2催化劑具有較大的電化學(xué)活性面積(238.1m2/g)、較低的MOR起始電位(0.18V)、高M(jìn)OR質(zhì)量活性(2540.0mA/mg Pt)以及具有在酸性介質(zhì)中對(duì)MOR更好的穩(wěn)定性。該CNT負(fù)載的晶面受控的Pt-WC納米顆粒復(fù)合材料表現(xiàn)出的超高活性和優(yōu)異穩(wěn)定性,是由于該催化劑的自組裝過程能夠較好地平衡WC(100)對(duì)Pt生長的促進(jìn)作用,并同時(shí)形成了穩(wěn)定的WC/CNT復(fù)合載體結(jié)構(gòu)。本研究為如何利用各組分本征屬性提升復(fù)合催化劑的MOR活性提供了一種可行的研究思路。

論文信息:

Electro-catalytic Oxidation of Methanol Catalyzed by Facet-controlled Pt-WC Nanoparticles on In-situ Synthesized Carbon N anotubes

You-Qun Chu, Rong-Gui Peng, Zhao-Yang Chen, Mei-Qin Shi, Ling-Tong Li, Long-Fa Duan


ChemElectroChem

DOI: 10.1002/celc.202101370


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