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ChemCatChem:多巴胺修飾調(diào)整鎳與氧化鋁載體的相互作用實(shí)現(xiàn)高效甘油蒸氣重整制氫

昆明理工大學(xué)羅永明課題組通過多巴胺修飾的策略達(dá)到調(diào)整金屬鎳與載體氧化鋁的相互作用和表面酸性位點(diǎn)的目的。多巴胺修飾后的催化劑用于甘油蒸氣重整制氫,取得了較高的甘油轉(zhuǎn)化率和氫氣產(chǎn)率。該方法簡便易行,顯著提高了催化性能,可推廣到其它涉及燒結(jié)和積碳問題的催化反應(yīng)中。

化石能源儲(chǔ)量的減少以及化石能源的使用所帶來的嚴(yán)重的環(huán)境問題促使人類社會(huì)對(duì)可再生的能源需求尤為迫切。氫能由于其能量密度高,產(chǎn)品無污染,被認(rèn)為是最有可能取代化石燃料的能源載體。目前的制氫工藝如化石燃料的蒸汽重整,原油重整和煤炭氣化具有不可持續(xù)性。因此,使用可再生的非化石原料生產(chǎn)氫是必要的。作為油酯交換生產(chǎn)生物柴油工藝中的主要副產(chǎn)物,甘油因其高的理論產(chǎn)氫量 (1摩爾的甘油理論上可以產(chǎn)生7摩爾氫)、無毒性、易于儲(chǔ)存等優(yōu)勢已經(jīng)成為一種非常有前途的可持續(xù)性制氫原料。因此,利用生物柴油副產(chǎn)物甘油為制氫原料通過蒸汽重整來制備氫氣被認(rèn)為是一種很有前途的制氫工藝。在甘油蒸氣重整制氫過程中,非貴金屬催化劑,特別是鎳基催化劑因其優(yōu)異的催化性能和低廉的價(jià)格得到了廣泛的研究。但是由于金屬鎳塔曼溫度低,在高溫下容易燒結(jié)同時(shí)鎳基催化劑容易積碳而導(dǎo)致催化劑容易失活。因此,為了提高鎳基催化劑的催化性能,對(duì)鎳基催化劑進(jìn)行改性以抑制鎳顆粒燒結(jié)及積碳非常有必要。


針對(duì)上述的問題,昆明理工大學(xué)羅永明課題組通過多巴胺對(duì)Ni/Al2O3催化劑進(jìn)行包覆和修飾以抑制高溫煅燒過程中鎳顆粒的聚集,同時(shí)通過多巴胺修飾改變催化劑的物理化學(xué)特性以獲得更好的催化性能。研究結(jié)果表明在Ni/Al2O3表面容易形成由多巴胺衍生的保護(hù)性碳?xì)ぃ种屏薔i納米粒子的聚集,提高了Ni納米粒子的分散性。同時(shí),多巴胺中的氨基對(duì)Ni2+的供電子效應(yīng)削弱了Ni-Al2O3的相互作用,促進(jìn)了Ni元素的還原,因此相對(duì)于未被修飾的Ni/Al2O3催化劑,多巴胺改性的Ni/Al2O3催化劑的的甘油轉(zhuǎn)化率和氫選擇性顯著提高。此外由于氨基的電子效應(yīng),多巴胺改性的Ni/Al2O3上強(qiáng)酸性位點(diǎn)數(shù)量的減少降低了積碳速率且適度的金屬-載體相互作用更有利于絲狀碳的形成因而其催化穩(wěn)定性能明顯提高,在催化穩(wěn)定性測試中能保持21小時(shí)不失活。

論文信息:

Tuning Metal-Support Interaction and Surface Acidic Sites of Ni/Al2O3 by Dopamine Modification for Glycerol Steam Reforming

Dr. Yunzhu Wang,Songshan Zhu,Dr. Xiangqian Zheng,Dr. Jichang Lu,Yi Zhao,Prof. Sufang He,Huihui Lu,Prof. Yongming Luo


ChemCatChem

DOI: 10.1002/cctc.202101150


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