目前，通過(guò)水電解的陰極析氫反應(yīng)(HER)大規(guī)模生產(chǎn)高純度綠色氫是廣泛使用的方法。迄今為止，鉑基催化劑雖然成本高、儲(chǔ)量小，但仍是酸性溶液中最先進(jìn)的HER電催化劑。然而，由于額外的水離解步驟的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)緩慢，它們?cè)趬A性和中性電解質(zhì)中的HER效率仍然相對(duì)較低。在這方面，開(kāi)發(fā)具有類(lèi)Pt活性及更高活性的低成本pH通用HER催化劑是該領(lǐng)域的核心。基于此，武漢理工大學(xué)寇宗魁、多倫多大學(xué)Tao Peng和洛陽(yáng)師范學(xué)院馮勛等將Ru納米粒子與富含缺陷的氮磷共摻雜碳納米片(Ru/d-NPC)進(jìn)行界面鍵合，顯著加速了析氫反應(yīng)(HER)的動(dòng)力學(xué)。因此，該催化劑分別在堿性、中性和酸性電解質(zhì)中電流密度達(dá)10 mA cm-2時(shí)僅需23 mV、61 mV和68 mV的超低過(guò)電位，證明了Ru/d-NPC催化劑優(yōu)異的pH通用HER活性。與基準(zhǔn)Pt/C催化劑(320 mA mgPt-1)相比，堿性條件下Ru/d-NPC催化劑的質(zhì)量活性(639.9 mA mgRu-1)提高了2倍，同時(shí)在所有pH條件下保持出色的穩(wěn)定性。此外，實(shí)驗(yàn)證明Ru/d-NPC界面處的Ru-N鍵增強(qiáng)了金屬-載體的相互作用并調(diào)節(jié)了Ru的電子結(jié)構(gòu)，優(yōu)化了活性Ru物種的內(nèi)在HER動(dòng)力學(xué)。更重要的是，密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，碳中的N和P摻雜劑降低了Ru的d帶軌道(它們的化學(xué)鍵產(chǎn)生了強(qiáng)烈的電子相互作用)。該研究結(jié)果提供了對(duì)支持納米催化劑系統(tǒng)的HER機(jī)制的關(guān)鍵理解，以及用于將活性納米催化劑與選定的合適底物進(jìn)行界面鍵合的合成方法。Monodispersed Ruthenium Nanoparticles Interfacially Bonded with Defective Nitrogen-and-Phosphorus-Doped Carbon Nanosheets Enable pH-universal Hydrogen Evolution Reaction. Applied Catalysis B: Environmental, 2022. DOI: 10.1016/j.apcatb.2022.121095
