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北化工汪樂余/相國磊Nat. Commun.:界面相容性對CO2加氫中Ru/TiO2金屬-載體相互作用的調(diào)控
載體可以通過各種金屬-載體相互作用(MSIs)廣泛影響甚至支配金屬納米顆粒的催化活性、選擇性和穩(wěn)定性。然而,由于MSIs受金屬和載體的成分、尺寸和表面的影響,其基本原理尚未完全理解。

基于此,北京化工大學(xué)汪樂余教授和相國磊副教授(共同通訊作者)等人報道了以金紅石(rutile)型和銳鈦礦(anatase)型負(fù)載的Ru/TiO2為模型催化劑,證明了金屬-載體界面相容性對CO2加氫中的MSI模式和催化性能具有關(guān)鍵控制作用。
作者使用Ru/TiO2作為模型催化劑,展示了界面相容性在控制MSI模式、表面原子態(tài)以及CO2加氫反應(yīng)中的催化活性和選擇性方面的關(guān)鍵作用。金紅石(R-TiO2)和銳鈦礦(A-TiO2)用作載體以改變界面結(jié)構(gòu),其中RuO2與R-TiO2具有相同的晶格結(jié)構(gòu),從而導(dǎo)致高界面相容性以形成外延覆蓋層。
但是,界面RuOx物質(zhì)可以作為錨定層來加強Ru和R-TiO2之間的界面結(jié)合。對于CO2加氫反應(yīng),作者發(fā)現(xiàn)通過在空氣中對Ru/TiO2催化劑進(jìn)行退火可以對催化活性和選擇性進(jìn)行相反的改變。
在R-TiO2上,Ru顯示出增強的活性和CH4的主要選擇性;在A-TiO2上,Ru表現(xiàn)出降低的活性和CO的主要選擇性。
這種相反的催化性能清楚地表明,界面相容性可以改變MSI模式Ru/A-TiO2顯示出正常的SMSI效應(yīng),而Ru/R-TiO2顯示出強的界面耦合。該工作為通過設(shè)計金屬納米顆粒和載體之間的界面相容性來提高催化性能鋪平了道路。
Interfacial compatibility critically controls Ru/TiO2 metal-support interaction modes in CO2 hydrogenation. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1002/adfm.202109439.
https://doi.org/10.1002/adfm.202109439.


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