在酸中進行電化學2e-氧還原反應(ORR)是一種H2O2電合成的有前景的策略。然而,盡管該反應取得了一些進展,但大多數(shù)電催化劑(特別是在流通池反應器中)的表觀活性仍需要進一步改進以滿足工業(yè)需求,實現(xiàn)低能量輸入和高H2O2產(chǎn)率。在此,新南威爾士大學盧迅宇、Pan Jian等使用超低量的原子Co(4.2 μg cm-2)修飾垂直排列的石墨烯(VG)納米片(CoN4/VG),作為一種高效的ORR電極在酸性介質(zhì)中生產(chǎn)H2O2。該電極具有分層多孔結(jié)構(gòu),可在不犧牲物質(zhì)/電荷傳輸?shù)那闆r下最大限度地利用具有催化活性的原子,因此該催化劑在酸性條件下具有優(yōu)異的ORR活性。具體而言,在以0.1 M HClO4為電解質(zhì)H型電池中,所制備的CoN4/VG電極在0.3 VRHE至0.5 VRHE范圍內(nèi)的H2O2選擇性接近100%;其在0.3 VRHE下的H2O2產(chǎn)率達到創(chuàng)紀錄值(706 mmolH2O2 gcatalyst-1 h-1),并且連續(xù)運行36小時后性能沒有衰減。將CoN4/VG電極應用到流動反應器中,在-1.8 V的電池電壓下H2O2產(chǎn)率為4000 mmolH2O2 gcatalyst-1 h-1(~1100 mg L-1),對應的能耗為3.81 Wh gH2O2-1,這是在酸性介質(zhì)中快速生成H2O2的最節(jié)能的流動系統(tǒng)。此外,一系列污染物降解實驗證明,高效的2e-ORR性能使得CoN4/VG在各種需要原位過氧化氫生成的下游應用中具有很高的可行性。這項工作為環(huán)境條件下H2O2生產(chǎn)的ORR電極設(shè)計提供了策略,并彌合了電催化劑開發(fā)和實際應用之間的差距。Atomic Co Decorated Free-standing Graphene Electrode Assembly for Efficient Hydrogen Peroxide Production in Acid. Energy & Environmental Science, 2022. DOI: 10.1039/D1EE02884G