氫氣具有能量密度高、零污染排放等優(yōu)點，被廣泛應用于清潔能源載體。與傳統的蒸汽重整相比，電催化水分解被認為是最有前途的制氫技術之一。Pt一直被認為是HER的最佳電催化劑，但其高成本和稀缺性阻礙了其大規(guī)模應用。眾所周知，只有最外層的鉑原子具有催化活性并參與電化學反應，導致鉑的利用率低。在保持高催化活性的同時減少反應過程中Pt催化劑的用量，即提高Pt質量活性，對于開發(fā)具有成本效益的HER催化劑非常重要。基于此，北京航空航天大學宮勇吉課題組通過快速熱沖擊技術構建了固定在單層Ti3C2Tx薄片OV上的Pt SAs。與20 wt% Pt/C催化劑相比，所得的Ti3C2Tx-Pt SA催化劑表現出優(yōu)異的析氫反應(HER)性能，僅需38 mV的小過電勢可達10 mA cm-2的電流密度，具有良好的穩(wěn)定性(1000次循環(huán)或89小時)；同時，100 mV的過電位下具有23.21 A mgPt-1的高質量活度和23.45 s-1的大轉換頻率。此外，密度泛函理論(DFT)計算表明，相對于純Ti3C2Tx和Ti3C2Tx-N-Pt SA，Pt SA錨定在Ti3C2Tx的OV上可以分別降低氫吸附的結合能和與H的雜化強度，實現接近0 eV的吉布斯自由能并表現出優(yōu)異的催化活性。研究人員通過分析不同系統的投影狀態(tài)密度(PDOS)可了解對H的吸附強度及吉布斯自由能而獲得該差異的潛在機制。該發(fā)現為設計SA催化劑的配位環(huán)境以進一步提高其催化性能提供了一種新策略。Single-Atom Pt Anchored on Oxygen Vacancy of Monolayer Ti3C2Tx for Superior Hydrogen Evolution. Nano Letters, 2022. DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c04809
