負(fù)載型鉑(Pt)基催化劑是科學(xué)研究和工業(yè)應(yīng)用領(lǐng)域中研究最多、效率最高的催化劑之一。近幾十年來，人們致力于研究結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系，以開發(fā)高效、耐用的Pt基催化劑，而雙金屬催化一直是多相催化領(lǐng)域的主要類別之一，通過雙金屬協(xié)同作用可以很好地實現(xiàn)高效耐用的催化性能。近日，中國石油大學(xué)(華東)馮翔和西北工業(yè)大學(xué)張健康等通過在碳納米管載體上原子層沉積Pt和NiO來可控地設(shè)計Pt-Ni界面位點(PtNix/CNTs)，并研究了Pt-Ni協(xié)同作用對氨硼烷的脫氫的影響。由于顯著的Pt-Ni協(xié)同作用，具有可控界面位點的PtNi/CNTs雙金屬催化劑顯著提高了析氫活性和耐久性。在氨硼烷水解脫氫反應(yīng)中，優(yōu)化后的PtNi20/CNTs的TOF為751.6 molH2 molPt-1 min-1，高于大多數(shù)報道的Pt基催化劑。更重要的是，PtNi/CNTs催化劑還具有優(yōu)異的穩(wěn)定性，即使經(jīng)過六次催化循環(huán)， PtNi納米顆粒的形態(tài)和尺寸仍然沒有發(fā)生明顯變化；催化劑表面吸附有毒含B副產(chǎn)物導(dǎo)致金屬活性位點部分覆蓋以及金屬浸出應(yīng)該是導(dǎo)致連續(xù)循環(huán)試驗中催化活性有所下降的主要原因。1.NiO被活性溢出H·還原為金屬Ni，原位形成的金屬Ni在一定程度上也可以作為析氫反應(yīng)的新活性位點；2.Pt上的Ni物種修飾構(gòu)建獨特且高活性的Pt-Ni界面可以促進作為RDS的H2O分子的解離，彌補Pt對H2O解離能力差的缺陷，協(xié)同提高析氫活性和耐久性；3.兩種金屬的協(xié)同作用削弱了H的吸附強度，相應(yīng)地增強了H2分子的解吸能力。該項工作強調(diào)了調(diào)整雙金屬催化劑界面結(jié)構(gòu)的重要性，并為合理設(shè)計具有最佳協(xié)同催化性能的雙金屬催化劑開辟了一條新途徑。Unravelling the Synergy in Platinum-nickel Bimetal Catalysts Designed by Atomic Layer Deposition for Efficient Hydrolytic Dehydrogenation of Ammonia Borane. Applied Catalysis B: Environmental, 2022. DOI: 10.1016/j.apcatb.2022.121116
