設(shè)計一種穩(wěn)定高效的析氫和析氧雙功能催化劑(HER/OER)對水裂解制氫技術(shù)的發(fā)展具有重要意義?;诖?,鄭州大學(xué)盧思宇教授(通訊作者)等人報道了一種新型鹵素(X=F、Cl和Br)摻雜碳點(CDs)修飾非晶態(tài)磷化鈷(X-CDs/CoP)電催化劑,可以通過選擇X-CDs進行調(diào)控,使其具有海膽(urchin)、白皮松(Pinus bungeana)和Albizia julibrissin類型的結(jié)構(gòu)。作者通過磷酸化碳酸鈷氫氧化物(CoCH)和X-CDs作為前體合成了一系列X-CDs/CoP電催化劑,而各種X-CDs的不同特性導(dǎo)致了不同的形成機制和最終結(jié)構(gòu)。使用過渡金屬磷化物(TMPs)/C異質(zhì)結(jié)構(gòu)陣列作為電催化劑,同時調(diào)整催化劑的幾何結(jié)構(gòu)和組分、提供豐富的活性位點、優(yōu)化電荷轉(zhuǎn)移以及具有異質(zhì)結(jié)構(gòu)界面的特殊協(xié)同作用,提供了優(yōu)異的電催化性能。實驗測試發(fā)現(xiàn),所制備的F-CDs/CoP/NF雜化陣列表現(xiàn)出優(yōu)異的電催化性能。對于HER,實現(xiàn)10 mA cm-2的電流密度所需的過電勢為16 mV,而對于OER,實現(xiàn)20 mA cm-2的電流密度所需的過電勢為161 mV。對于整體水分解,提供的10 mA cm-2電流密度需要1 M KOH中1.48 V的低電池電壓。在經(jīng)過100 h的穩(wěn)定性測試后,催化性能的下降可以忽略不計,因此表現(xiàn)出優(yōu)異的長期循環(huán)穩(wěn)定性。密度泛函理論(DFT)計算表明,F(xiàn)-CDs/CoP催化劑的電催化性能提高是由于CoP和F-CDs的耦合界面優(yōu)化了氫/氧吸附能,并增加了HER和OER雙活性位點量,從而加速水分解動力學(xué)。該工作為合理設(shè)計性能優(yōu)異的過渡金屬磷化物電催化劑提供了指導(dǎo)。Halogen-Doped Carbon Dots on Amorphous Cobalt Phosphide as Robust Electrocatalysts for Overall Water Splitting. Adv. Energy Mater., 2022, DOI: 10.1002/aenm.202102573.https://doi.org/10.1002/aenm.202102573.