設計一種穩(wěn)定高效的析氫和析氧雙功能催化劑(HER/OER)對水裂解制氫技術的發(fā)展具有重要意義。基于此,鄭州大學盧思宇教授(通訊作者)等人報道了一種新型鹵素(X=F、Cl和Br)摻雜碳點(CDs)修飾非晶態(tài)磷化鈷(X-CDs/CoP)電催化劑,可以通過選擇X-CDs進行調控,使其具有海膽(urchin)、白皮松(Pinus bungeana)和Albizia julibrissin類型的結構。作者通過磷酸化碳酸鈷氫氧化物(CoCH)和X-CDs作為前體合成了一系列X-CDs/CoP電催化劑,而各種X-CDs的不同特性導致了不同的形成機制和最終結構。使用過渡金屬磷化物(TMPs)/C異質結構陣列作為電催化劑,同時調整催化劑的幾何結構和組分、提供豐富的活性位點、優(yōu)化電荷轉移以及具有異質結構界面的特殊協(xié)同作用,提供了優(yōu)異的電催化性能。實驗測試發(fā)現(xiàn),所制備的F-CDs/CoP/NF雜化陣列表現(xiàn)出優(yōu)異的電催化性能。對于HER,實現(xiàn)10 mA cm-2的電流密度所需的過電勢為16 mV,而對于OER,實現(xiàn)20 mA cm-2的電流密度所需的過電勢為161 mV。對于整體水分解,提供的10 mA cm-2電流密度需要1 M KOH中1.48 V的低電池電壓。在經過100 h的穩(wěn)定性測試后,催化性能的下降可以忽略不計,因此表現(xiàn)出優(yōu)異的長期循環(huán)穩(wěn)定性。密度泛函理論(DFT)計算表明,F(xiàn)-CDs/CoP催化劑的電催化性能提高是由于CoP和F-CDs的耦合界面優(yōu)化了氫/氧吸附能,并增加了HER和OER雙活性位點量,從而加速水分解動力學。該工作為合理設計性能優(yōu)異的過渡金屬磷化物電催化劑提供了指導。Halogen-Doped Carbon Dots on Amorphous Cobalt Phosphide as Robust Electrocatalysts for Overall Water Splitting. Adv. Energy Mater., 2022, DOI: 10.1002/aenm.202102573.https://doi.org/10.1002/aenm.202102573.