負(fù)載型單原子催化劑能夠充分利用貴金屬，并具有優(yōu)化的催化效率和最少的貴金屬用量。對(duì)于光催化，有機(jī)金屬鹵化物鈣鈦礦因其在光電領(lǐng)域的卓越性能而成為負(fù)載型單原子催化劑的最理想的載體。然而，在有機(jī)金屬鹵化物鈣鈦礦上分散貴金屬原子仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。基于此，山東大學(xué)王朋課題組通過(guò)自吸附和光還原策略制備了固定在FAPbBr3-xIx(FA = CH(NH2)2)鈣鈦礦載體上的單原子Pt(Pt/FAPbBr3-xIx)，作為酸性條件下的析氫光催化劑。
研究人員采用密度泛函理論(DFT)計(jì)算建立了理論模型，揭示了混合鹵化物FAPbBr3-xIx鈣鈦礦表面的鹵化物離子有利于為Pt原子提供均勻的錨定點(diǎn)。在DFT的指導(dǎo)下，在HBr/HI酸溶液中采用陰離子交換法制備了FAPbBr3-xIx載體材料，然后采用自吸附組裝光還原法將單個(gè)Pt原子負(fù)載到FAPbBr3-xIx粒子表面。所制備的Pt/FAPbBr3-xIx催化劑在模擬太陽(yáng)光照射(AM 1.5G，100 mW cm-2，輻照面積為π cm2)，具有4.50%的STH(太陽(yáng)能制氫效率)，H2生產(chǎn)速率達(dá)到682.6 μmol h-1(100mg)。這項(xiàng)工作提出了一種鹵化物離子配位單原子催化劑的設(shè)計(jì)策略，這有助于提高鈣鈦礦材料的光催化性能，并擴(kuò)展了傳統(tǒng)載體的范圍和對(duì)單原子催化劑的研究。Organometal Halide Perovskite Supported Pt Single-atom Photocatalyst for H2 Evolution. Energy & Environmental Science, 2022. DOI: 10.1039/D1EE03679C
