設(shè)計(jì)經(jīng)濟(jì)實(shí)惠且高效的析氫反應(yīng)(HER)和析氧反應(yīng)(OER)雙功能電催化劑一直是氫經(jīng)濟(jì)發(fā)展的長(zhǎng)期目標(biāo)。最近，有報(bào)道通過(guò)金屬/半導(dǎo)體界面效應(yīng)構(gòu)建內(nèi)置電場(chǎng)來(lái)實(shí)現(xiàn)良好電催化性能。在此，新加坡國(guó)立大學(xué)薛軍民課題組通過(guò)靜電紡絲-碳化策略開(kāi)發(fā)了一種典型的Mott-Schottky電催化劑，即通過(guò)將Ni/CeO2異質(zhì)納米顆粒固定在N摻雜的碳納米纖維上( Ni/CeO2@N-CNFs)。電化學(xué)性能測(cè)試顯示，所制備的Ni/CeO2@N-CNFs在堿性溶液中具有優(yōu)異的HER和OER催化活性，在10 mA cm-2下的過(guò)電位分別為100 mV和230 mV。此外，以Ni/CeO2@N-CNFs 為電極組裝的電解槽在1.56 V的低電池電壓電流密度達(dá)10 mA cm-2以及超過(guò)55小時(shí)的優(yōu)異的長(zhǎng)期穩(wěn)定性，優(yōu)于大多數(shù)先前報(bào)道的雙功能電催化劑和最先進(jìn)的Pt/C‖RuO2。實(shí)驗(yàn)結(jié)果和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，所制備的Ni/CeO2異質(zhì)結(jié)有效地觸發(fā)了自發(fā)的電子重新分布，從而在莫特-肖特基異質(zhì)界面形成內(nèi)置電場(chǎng)，實(shí)現(xiàn)快速的電荷轉(zhuǎn)移能力并降低水解離的能壘，優(yōu)化了反應(yīng)中間體的化學(xué)吸附能，最終加快了反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。這項(xiàng)工作能夠指導(dǎo)合理設(shè)計(jì)高性能莫特-肖特基電催化劑，以實(shí)現(xiàn)有前景的能量存儲(chǔ)和轉(zhuǎn)換。Manipulation of Mott-Schottky Ni/CeO2 Heterojunctions into N-Doped Carbon Nanofibers for High-Efficiency Electrochemical Water Splitting. Small, 2022. DOI: 10.1002/smll.202106592
