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李成超/張宇斐Small:操縱石墨插層化合物的電子結(jié)構(gòu)以提高雙功能氧催化性能
開(kāi)發(fā)用于氧還原和析氧反應(yīng)(ORR/OER)的高效雙功能催化劑可以為未來(lái)的鋅-空氣電池(ZABs)的開(kāi)發(fā)提供了可能性?;诖耍?strong>廣東工業(yè)大學(xué)李成超教授和張宇斐講師(共同通訊作者)等人報(bào)道了一種具有低成本和高導(dǎo)電性的幾層氯化鐵(FeCl3)和氯化鎳(NiCl2)共插層-石墨插層化合物(FeCl3-NiCl2-GIC)作為ZABs的雙功能氧催化劑。

作者利用熔融FeCl3和NiCl2作為石墨插層劑,然后使用過(guò)氧化氫(H2O2)進(jìn)行后剝離處理,制備了一系列用于ZAB的GIC基雙功能氧催化劑。在各種FeCl3和NiCl2插層GIC(FeCl3-NiCl2-GIC)中,F(xiàn)e-Ni摩爾比為7: 3時(shí),優(yōu)化的幾層FeCl3-NiCl2-GIC表現(xiàn)出優(yōu)異的OER和ORR性能。在電流密度為10 mA cm-2時(shí),過(guò)電位最小為276 mV,最高起始電位為0.89 V。
通過(guò)密度泛函理論(DFT)計(jì)算證明,F(xiàn)eCl3-NiCl2-GIC中的FeCl3和NiCl2共插層調(diào)節(jié)了GIC的電子結(jié)構(gòu),從而導(dǎo)致大量電荷轉(zhuǎn)移以降低OER和ORR的能壘,這對(duì)于提高催化性能至關(guān)重要。
隨后,用幾層FeCl3-NiCl2-GIC催化劑組裝的ZAB在160 h的循環(huán)放電和充電過(guò)程中表現(xiàn)出幾乎恒定的電壓差,同時(shí)具有72.6%的高能效??傊摴ぷ鬟€表明了利用石墨插層化合物的層電子結(jié)構(gòu)調(diào)節(jié)作為ZABs的有效雙功能催化劑的可能性。
Manipulating the Electronic Structure of Graphite Intercalation Compounds for Boosting the Bifunctional Oxygen Catalytic Performance. Small, 2022, DOI: 10.1002/smll.202107667.
https://doi.org/10.1002/smll.202107667.


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