通過計算和實驗研究表明，CoOOH相和中等自旋（IS）狀態(tài)是實現(xiàn)用于析氧反應(yīng)（OER）的高效Co基電催化劑的關(guān)鍵因素。然而，根據(jù)熱力學(xué)，一般的氧化鈷在OER條件下會轉(zhuǎn)化為CoO2相，從而延緩了OER動力學(xué)。基于此，韓國科學(xué)技術(shù)研究院（KIST）Hyung-Suk Oh和Keun Hwa Chae（共同通訊作者）等人報道了一種簡單且可擴展的策略來制備具有保持Fe-CoOOH相和OER下IS狀態(tài)的電極。在文中，作者通過硫（S）和鐵（Fe）處理將鈷泡沫（CF）電極轉(zhuǎn)化為OER的高活性催化劑，目的是在OER條件下保持CoOOH相和Co基電極的狀態(tài)。在堿性條件下，對修飾CF電極表面進行了重構(gòu)，以容納Fe-CoOOH物種。通過原位/operando拉曼光譜和X射線吸收精細光譜（XAFS）發(fā)現(xiàn)，隨著外加電位的增加，修飾碳纖維電極中的Fe-CoOOH物種被保留，而沒有轉(zhuǎn)化為CoO2。此外，通過原位/operando近邊X射線吸收精細結(jié)構(gòu)（NEXAFS）觀察了OER條件下Co基電極自旋狀態(tài)的變化，所制備的CF電極在OER條件下從低自旋（LS）狀態(tài)轉(zhuǎn)換為中等自旋（IS）狀態(tài)，并保持在該狀態(tài)。同時，這些實驗operando分析結(jié)果解釋了所制備的CF電極OER活性的提高。總之，本文介紹的合成方法和operando分析是設(shè)計和實現(xiàn)大型電解系統(tǒng)氧化電極的可行途徑。Electrode reconstruction strategy for oxygen evolution reaction: maintaining Fe-CoOOH phase with intermediate-spin state during electrolysis. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-28260-5.https://doi.org/10.1038/s41467-022-28260-5.
